Grundlagen der photoakustischen Spektroskopie an Aerosolen

• Antragsteller: Professor Dr. Christoph Haisch
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 394626344

Quantitative Messungen der optischen Absorption von atmosphärischen Aerosolpartikel sind von eminenter Bedeutung, weil Aerosole sowohl lokalen als auch globalen Einfluss auf den Strahlungshaushalt der Atmosphäre haben und einen signifikanten Beitrag zur Klimaerwärmung leisten. Basierend auf präzisen Absorptionsdaten von Aerosolpartikeln können für die Zukunft präzisere Vorhersagen über Energieinhalt und Temperatur der Atmosphäre gemacht werden. Daraus folgt, dass hoch-präzise quantitative Messungen der optischen Absorption von atmosphärischem Aerosol essentiell sind für die Validierung und Optimierung aerosolbezogener Klimamodellen.Photoakustische (PA) Spektroskopie in Gasen basiert auf der Umwandlung modulierter optischer Strahlung über Absorption in Wärme, was wiederum zur einer periodischen Expansion des Gases führt. Wenn die Absorption an Aerosolpartikeln stattfindet, dann wird die Energie von dem Partikel in die Gasphase übertragen, was wiederum zur thermischen Expansion des Gases führt. Die Vorteile der Aerosol-PA sind ein großer dynamischer Konzentrationsbereich, ein lineares Ansprechverhalten und die Möglichkeit, Untergrundfrei zu messen. PA Aerosol-Analyse erlaubt wesentlich empfindlichere Absorptionsmessungen als indirekte Techniken, die auf der Differenz von Extinktion und Streuung basieren. Zudem ist PAs in erster Näherung unempfindlich gegenüber Streueffekten und kann für in situ-Messungen der suspendierten Aerosolpartikeln eingesetzt werden, was einen wesentlichen Vorteil gegenüber den verbreiteten, filterbasierten Aerosol-Absorptionsmessverfahren darstellt, die anfällig für Artefakte sind. Die beiden Antragsteller (TUM und ETH Zürich) haben im letzten Jahr gemeinsam zum ersten Mal PA Absorptionsmessungen an einzelnen, levitierten Aerosolpartikeln demonstriert. Das Ziel des hier vorgestellten Vorhabens ist eine umfassende Charakterisierung dieses neuen Verfahrens hinsichtlich der Verwendbarkeit für die optische Aerosolcharakterisierung. Dazu müssen einige Schlüsselfragen beantwortet werden: Einige Studien deuten darauf hin, dass das PA Signal nicht unter allen Umständen direkt proportional zum Absorptionsquerschnitt des Partikels ist. Diese Hypothese muss überprüft werden. Gegebenenfalls sollen Strategien entwickelt werden, um potentielle Messartefakte zu korrigieren. Atmosphärische Aerosolpartikel sind häufig weder sphärisch noch homogen. Der Einfluss von binären Mischungen, insbesondere von geschichteten Systemen, auf sphärischen Partikeln soll untersucht werden. Feste Aerosolpartikel sind oft nicht sphärisch. Daher ist auch die Auswirkungen der Partikelform auf das PA Signal zu untersuchen. In Abhängigkeit der Ergebnisse der beiden letztgenannten Studien kann versucht werden, PA Spektroskopie als tomographisches Verfahren an einzelnen Partikeln zu nutzen. Von besonderem Interesse sind dabei geschichtete Partikel, bei denen die Dicke einer Schicht auf einem sphärischen Partikel bestimmbar sein könnte.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Schweiz
• Partnerorganisation: Schweizerischer Nationalfonds (SNF)
• Mitverantwortlich(e): Professorin Dr. Ruth Signorell