Funktionsbestimmende photoinduzierte Prozesse in Übergangsmetallkomplexen als photoaktivierbare Wirkstoffe in einer zellulären Umgebung
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Projekt "Funktionsbestimmende photoinduzierte Prozesse in Übergangsmetallkomplexen als photoaktivierbare Wirkstoffe in einer zellulären Umgebung" zielte darauf ab, experimentelltheoretische Methoden zur Charakterisierung der Eigenschaften angeregter Zustände in Übergangsmetallkomplexen zu entwickeln. Insbesondere lag der Fokus auf der Untersuchung dieser Komplexe in lebenden Zellen im Zusammenhang mit der lichtaktivierten Tumortherapie (PDT). Die Methodik umfasste Resonanz-Raman-Spektroskopie, zeitaufgelöste Spektroskopie und Transiente-Absorptionsmessungen. Ein Fokus nahm die photophysikalischen Eigenschaften von Ru(II)-Polypyridyl-Komplexen in Lösungen in den Blick, die für die PDT relevant sind. Es wurde eine Korrelation zwischen der Lebensdauer nicht-emissiver Zustände und der Zytotoxizität in Zellkulturen festgestellt. Des Weiteren wurde der Einfluss von Thiophen-Substituenten auf die spektroskopischen Eigenschaften der Komplexe untersucht. Eine detaillierte Analyse der Relaxation nach Photoanregung mittels Femtosekunden-zeitaufgelöster transienter-Absorption und Resonanz-Raman- Spektroskopie liefert Einblicke in die Natur der angeregten Zustände und die Funktions-bestimmende Länge der Oligothiophenliganden, die die Phototoxizität der Komplexe in Zellkulturen beeinflusst. Methodisch lieferte das Projekt Innovationen in der Untersuchung der Licht-induzierten Prozesse in kleinen Molekülen in lebenden humanen Zellen. Neben dem Modellsystems Astaxanthin in lebenden Zellen wurde schließlich die Dynamik der elektronisch angeregten Zustände eines PDT-aktiven Ru(II)-Komplexes in lebenden menschlichen Zellen untersucht. Somit untersuchte das Projekt nicht nur Struktur-Dynamik-Funktions-Korrelationen in ausgewählten Licht-aktivierbaren Wirkstoffen sondern leistete auch wichtige methodische Beiträge, ein besseres Verständnis der photophysikalischen Prozesse von Übergangsmetallkomplexen in einer zellulären Umgebung zu erhalten.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
-
Predictive Strength of Photophysical Measurements for in Vitro Photobiological Activity in a Series of Ru(II) Polypyridyl Complexes Derived from π-Extended Ligands. Inorganic Chemistry, 58(5), 3156-3166.
Reichardt, Christian; Monro, Susan; Sobotta, Fabian H.; Colón, Katsuya L.; Sainuddin, Tariq; Stephenson, Mat; Sampson, Eric; Roque, John; Yin, Huimin; Brendel, Johannes C.; Cameron, Colin G.; McFarland, Sherri & Dietzek, Benjamin
-
Intracellular Photophysics of an Osmium Complex bearing an Oligothiophene Extended Ligand. Chemistry – A European Journal, 26(65), 14844-14851.
Schneider, Kilian R. A.; Chettri, Avinash; Cole, Houston D.; Reglinski, Katharina; Brückmann, Jannik; Roque, John A.; Stumper, Anne; Nauroozi, Djawed; Schmid, Sylvia; Lagerholm, Christoffer B.; Rau, Sven; Bäuerle, Peter; Eggeling, Christian; Cameron, Colin G.; McFarland, Sherri A. & Dietzek, Benjamin
-
PC 2D-COS: A Principal Component Base Approach to Two-Dimensional Correlation Spectroscopy. Applied Spectroscopy, 74(4), 460-472.
Hniopek, Julian; Schmitt, Michael; Popp, Jürgen & Bocklitz, Thomas
-
WE-ASCA: The Weighted-Effect ASCA for Analyzing Unbalanced Multifactorial Designs—A Raman Spectra-Based Example. Molecules, 26(1), 66.
Ali, Nairveen; Jansen, Jeroen; van den Doel, André; Tinnevelt, Gerjen Herman & Bocklitz, Thomas
-
It Takes Three to Tango: The Length of the Oligothiophene Chain Determines the Nature of the Long‐Lived Excited State and the Resulting Photocytotoxicity of a Ruthenium(II) Photodrug. ChemPhotoChem, 5(5), 421-425.
Chettri, Avinash; Roque, John A.; Schneider, Kilian R. A.; Cole, Houston D.; Cameron, Colin G.; McFarland, Sherri A. & Dietzek, Benjamin
-
Kinetic-Model-Free Analysis of Transient Absorption Spectra Enabled by 2D Correlation Analysis. The Journal of Physical Chemistry Letters, 12(17), 4148-4153.
Hniopek, Julian; Müller, Carolin; Bocklitz, Thomas; Schmitt, Michael; Dietzek, Benjamin & Popp, Jürgen
-
Monitoring excited-state relaxation in a molecular marker in live cells–a case study on astaxanthin. Chemical Communications, 57(52), 6392-6395.
Yang, Tingxiang; Chettri, Avinash; Radwan, Basseem; Matuszyk, Ewelina; Baranska, Malgorzata & Dietzek, Benjamin
-
String-Attached Oligothiophene Substituents Determine the Fate of Excited States in Ruthenium Complexes for Photodynamic Therapy. The Journal of Physical Chemistry A, 125(32), 6985-6994.
Chettri, Avinash; Schneider, Kilian R. A.; Cole, Houston D.; Roque, John A.; Cameron, Colin G.; McFarland, Sherri A. & Dietzek, Benjamin
-
Interaction with a Biomolecule Facilitates the Formation of the Function-Determining Long-Lived Triplet State in a Ruthenium Complex for Photodynamic Therapy. The Journal of Physical Chemistry A, 126(8), 1336-1344.
Chettri, Avinash; Cole, Houston D.; Roque, III John A.; Schneider, Kilian R. A.; Yang, Tingxiang; Cameron, Colin G.; McFarland, Sherri A. & Dietzek-Ivanšić, Benjamin
-
Using Biological Photophysics to Map the Excited‐State Topology of Molecular Photosensitizers for Photodynamic Therapy. Angewandte Chemie International Edition, 62(17).
Chettri, Avinash; Yang, Tingxiang; Cole, Houston D.; Shi, Ge; Cameron, Colin G.; McFarland, Sherri A. & Dietzek‐Ivanšić, Benjamin
