Detailseite
Projekt
In-operando Untersuchung der Fossilisation von Knochen mittels Flüssigkeitszellen-Raman-Spektroskopie
Antragsteller
Professor Dr. Thorsten Geisler-Wierwille
Fachliche Zuordnung
Mineralogie, Petrologie und Geochemie
Geologie
Geologie
Förderung
Förderung von 2018 bis 2022
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 348043586
Fossile Knochen repräsentieren ein bedeutendes geochemisches Archiv zur Rekonstruktion der Lebensgeschichte von Vertebraten auf der Erde. Die Taphonomie der Knochen kann jedoch diese Informationen verändern oder gar komplett zerstören. Experimentelle Studien zur Knochen-Taphonomie unter kontrollierten Randbindungen sind notwendig, um insbesondere die Prozesse zu verstehen, die mit der frühen Fossilisation einhergehen, da diese für die Erhaltung von Knochen von entscheidender Bedeutung zu sein scheinen. Neue Einblicke in die mesoskopischen Teilreaktionen und Transportprozesse der Knochen-Taphonomie können mit Hilfe der konfokalen hyperspektralen Ramanspektroskopie (RS) gewonnen werden. Diese Technik ermöglicht die Echtzeit-Bildgebung von sich bewegenden Reaktionsgrenzflächen bei fluid-getriebenen Reaktionen auf der Mikrometerskala und bei erhöhten Temperaturen mit Hilfe von speziellen Fluidzellen (FC), ohne die Notwendigkeit die Reaktion unterbrechen zu müssen, d.h. in operando. FC RS kann dabei eine Fülle von Informationen liefern, wie z.B. die Phasenzusammensetzung, Kristallinität, Kristallitgröße, Grenzflächenspannungen sowie zugleich die Konzentrationen wässriger Spezies in der Lösung, aus denen sogar der lokale pH-Wert bestimmt werden kann. Darüber hinaus ermöglicht die FC-RS aufgrund der Isotopenverschiebung den Austausch von Sauerstoff- und Wasserstoffisotopen zwischen Festkörpern und wässrigen Molekülspezies in operando zu verfolgen, wenn isotopisch angereicherte Ausgangsstoffe verwendet werden. Faszinierende Belege für die Machbarkeit solcher in operando FC-RS-Studien ergeben sich aus Ergebnissen erster Experimente an Zahndentin und Silikatgläsern. Die Ergebnisse dieser Experimente haben in beiden Fällen unvorhergesehene, kurzfristige Änderungen des Mechanismus und der Gesamtreaktionskinetik enthüllt. Sie zeigen ferner, dass dynamische Phänomene wie Reäquilibrierungsreaktionen und potenziell die Diffusion von molekularem Wasser durch den Knochen untersucht und quantifiziert werden können, wenn 18-O und 2-H als Tracer verwendet werden. Erste Messungen deuten sogar darauf hin, dass es möglich sein wird, die Diffusion von Spuren von Nd3+ in Knochen in operando mit Hilfe der laser-induzierten Photolumineszenz-/Ramanspektroskopie zu verfolgen. Die FC RS eröffnet daher ganz neue Möglichkeiten tiefere Einblicke in Knochen-Wasser-Reaktionen zu bekommen. Die Hauptziele des beantragten Projekts bestehen darin, ein tieferes mechanistisches Verständnis von (i) der Rekristallisation von Knochenapatit, (ii) der Knochenmineralisierung, (iii) des Kollagenabbaus und letztendlich (iv) zuverlässige, quantitative, kinetische Informationen über die identifizierten Transport- und Reaktionsprozesse als Funktion des pH-Werts, der Lösungszusammensetzung (Karbonat-, Phosphat- und F-haltig) und der Temperatur zu bekommen. Hauptsächlich soll sich jedoch zunächst auf Raumtemperatur-Experimente konzentriert werden, die oberflächennahe Bedingungen nachbilden.
DFG-Verfahren
Forschungsgruppen
