Grundlagen der Photoemissionstomographie

• Antragsteller: Dr. François Posseik; Professor Dr. Mathias Richter
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 396769409

Die zur Bestimmung von Valenzorbitalen angewandte experimentelle Methodik spannt einen weiten Bogen von der Femtosekunden-Hochleistungs-Laserspektroskopie bis hin zu Tiefsttemperatur-Rastersonden-Methoden. Obwohl diese Ansätze auf breites Interesse gestoßen sind, waren sie bisher nur für wenige, einfache Moleküle oder unter sehr eingeschränkten Bedingungen erfolgreich, etwa, weil wegen der Moleküldiffusion das Kühlen mit flüssigem Helium auf ultrakalte Probentemperaturen notwendig ist. Dagegen ist der hier gewählte Ansatz der winkelaufgelösten Photoemissionsspektroskopie auch auf technologisch relevante Temperaturen und Molekül-Substrat-Systeme anwendbar. Dabei wird eine Probe, auf der die zu untersuchenden Moleküle im Ultrahochvakuum aufgebracht wurden, mit UV-Licht bestrahlt und die herausgelösten Elektronen hinsichtlich ihrer Winkelverteilung und Energie detektiert. Die Methode bietet die Möglichkeit, auch dreidimensionale Bilder von Orbitalen organischer Moleküle darstellen und wird daher auch Photoelektronen-Tomographie genannt. Allerdings ist die Interpretation dieser experimentellen Daten nicht ganz einfach. Insbesondere müssen Annahmen über den quantenmechanischen Endzustand beim Übertritt des Elektrons vom gebundenen Molekülorbital zum herausgelösten Elektron getroffen werden. Der einfachste Ansatz hierfür ist ein freier Elektronenzustand. Diese Näherung bietet den Vorteil, dass die experimentellen Ergebnisse besonders einfach interpretiert werden können, was unter anderem die Bestimmung von Molekülgeometrien, oder Impulsverteilungen der Elektronen bis hin zu Orbitalbildern ermöglicht. In diesem Projekt soll nun untersucht werden, unter welchen Rahmenbedingungen diese vereinfachenden Annahmen sinnvoll eingesetzt werden können. Mit einem Team bestehend aus Oberflächenphysikern von der Universität Graz und dem Forschungszentrum Jülich sowie mit einem Expertenteam zur Erzeugung von metrologisch charakterisierter UV-Synchrotronstrahlung von der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt sind dazu eine Reihe von Experimenten geplant. Um die experimentellen Ergebnisse zu interpretieren und um vorherzusagen, in welchem Maße der Endzustand der Photoemission von einem Freie-Teilchen-Zustand abweicht, wird das Projektteam noch durch Experten auf dem Gebiet der quantenmechanischen ab-initio Berechnung elektronischer Eigenschaften der Universität Graz verstärkt. Die Möglichkeit, Orbitale technologisch relevanter Moleküle abzubilden, wird zweifelsohne unser grundlegendes Verständnis des Konzepts quantenmechanischer Elektronenorbitale erweitern. Dies erlaubt etwa die detaillierte Untersuchung vieler physikalischer und chemischer Prozesse an der Grenzfläche zwischen Molekülen und Oberflächen. Beispiele bilden das Maßschneidern von katalytischen Oberflächen, Sensoren, neuartigen Molekülen und Nanostrukturen aus dem Bereich Energiegewinnung, etwa Photovoltaik, und Energiespeicherung, aber auch die Identifizierung und Charakterisierung unbekannter Moleküle.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Österreich
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Stefan F. Tautz
• Kooperationspartner: Professor Peter Puschnig, Ph.D.