Effiziente Methoden für die Simulation der nicht-adiabatischen Dynamik des Exzitonentransfers in Lichtsammelkomplexen

• Antragsteller: Professor Dr. Marcus Elstner; Professor Dr. Ulrich Kleinekathöfer
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 397706021

Das Einfangen von Sonnenlicht durch Lichtsammelkomplexe ist der erste Schritt der Photosynthese in biologischen Systemen. Um ein möglichst umfassendes Verständnis der Struktur und Funktion in Lichtsammelkomplexen von photosynthetischen Systemen zu erhalten, können Computersimulationen zur Ergänzung der experimentellen Einsichten eingesetzt werden. In den letzen Jahren gab es einige methodische Fortschritte der Computersimulationen, die nun erstmals eine direkte Simulation exzitionischer Prozesse in diesen komplexen Systeme möglich erscheinen lassen. Es stehen nun hinreichend genaue und schnelle Verfahren der Quantenchemie zur Verfügung, die in Kombination mit empirischen Kraftfeldverfahren in sogenannten QM/MM Methoden erlauben, die Quantendynamik in solch großen Systemen unter Einbezug der Kernbewegungen zur beschreiben. In diesem Antrag möchen wir Quantenchemie, Kraftfeldmethoden und nicht-adiabatische Propagationsverfahren für die elektronischen Freiheitsgrade derart kombinieren, dass eine direkte Beschreibung der Exzitonendynamik möglich wird. Als Beispiele wollen wir die LH2, LH3, FMO und PC612 Komplexe untersuchen, die sich deshalb anbieten, da zum einen sehr viele experimentell Ergebnisse zur Verifikation unsere Methoden zur Verfügung stehen, zum anderen aber trotz der jahrzehntelangen Arbeit an diesen Systemen einige relevante Fragen immer noch ungeklärt sind. Ziel ist die Etablierung eines neuen Verfahrens, das es erlauben soll, in verlässlicher Weise andere biologische aber auch neue, artifizielle Photosysteme zu untersuchen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen