Computermodellierung der reaktionsinduzierten Oberflächendynamik von nanoporösem Gold

• Antragstellerin: Professorin Dr. Lyudmila V. Moskaleva
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 255613253

In diesem Teilprojekt wird quantenchemische Modellierung auf atomarer Skala durchgeführt, mit dem Ziel herauszufinden, wie die Morphologie, Oberflächenzusammensetzung und Oberflächendehnung von nanoporösem Gold dessen katalytische Aktivität und Selektivität bei Oxidationsreaktionen beeinflusst. Wir werden diese Effekte im Rahmen der Oxidation von CO, Methanol und Propylen erforschen. Das Teilprojekt wird sich auf die adsorbat- und reaktionsinduzierte Oberflächendynamik konzentrieren. Dadurch wird ein idealisiertes Bild einer perfekten, sauberen und starren Oberfläche durch eine Oberfläche ersetzt, die von Adsorbaten bedeckt ist und sich bei katalytischen Transformationen dynamisch ändert. Diese Erkenntnisse werden durch eine Kombination zwischen traditionellen (statischen) DFT-Berechnungen und AIMD-Simulationen erreicht. Unsere Studien werden zu einem besseren Verständnis der Rolle folgender Variablen für die katalytische Funktion von nanoporösem Gold führen: (i) Oberflächenmorphologie und insbesondere, niedrig koordinierte Metallatome, (ii) Gitterspannung an der Oberfläche, (iii) die Konzentration und Verteilung von Verunreinigungsmetallen wie Ag und Cu, (iv) Oberflächenbedeckung von O-basierten Spezies, wie O2, O, OH, OOH und H2O. Die theoretische Vorhersage der wichtigsten Reaktionszwischenprodukten, deren Adsorptionsgeometrie, Bindungsstärke, Schwingungsfrequenzen sowie der kinetischen Parameter wird zu einem besseren Verständnis der experimentellen Daten der beteiligten Forschungsgruppen führen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 2213: Nanoporöses Gold als Prototyp für ein rationales Katalysatordesign
• Internationaler Bezug: Südafrika