Poröse Au-reiche Nanopartikel für katalytische Anwendung

• Antragstellerin: Professorin Dr. Mehtap Özaslan
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 255613253

Das Entlegieren von multi-metallischen Nanopartikeln (NPs) ist eine vielversprechende Herangehensweise, um hoch reaktive und stabile Katalysatoren für heterogene und elektrochemische Reaktionen wie Methanol Oxidation und Sauerstoffreduktionsreaktion herzustellen. Besonders, poröse NPs weisen eine extrem hohe Oberfläche auf. Aufgrund ihrer Oberflächenkrümmung und Porenstruktur, die sich durch das Entlegieren gut einstellen lässt, kann es zu einer deutlichen Verbesserung der Reaktionskinetik führen. Der Partikeldurchmesser und die chemische Zusammensetzung der Legierungsnanopartikel sowie die experimentellen Entlegierungsparameter (Elektrolyt, Potential, Temperatur, etc.) haben einen großen Einfluss auf die Herstellung der nanoporösen, reich an Edelmetall-haltigen und funktionalisierten NPs. Zum Beispiel neigen sehr kleine bi-metallische NPs zur Bildung von Kern-Schale-NPs, während bei makroskopischen Filmen poröse Metallschäume entstehen während des Entlegierungsvorgangs. Es stellt sich hier die Frage, was die kritische Partikelgröße zur Bildung von nanoporösen Au-reichen NPs ist und welche Faktoren die Gitterverzerrung und die Elementverteilung innerhalb der porösen NPs kontrollieren. Zudem ist die grundlegende Fragestellung zu klären, warum das Auflösungspotential der Ag-Au und Cu-Au NPs mit abnehmender Partikelgröße sich zu höheren Werten als bei den Bulk-Legierungen verschiebt. All diese Fragestellungen sollen im Rahmen der Forschergruppe erforscht werden.Unser Ziel ist der Design von entlegierten Au-reichen NPs mit kontrollierter Partikel- und Porengröße sowie mit kontrolliertem Anteil an unedlerem Metall mittels Entlegierung von Ag-Au und Cu-Au NPs. Wir werden den Mechanismus und die Kinetik der Bildung von porösen NPs in Abhängigkeit der Partikelgröße und Zusammensetzung der LegierungsNPs aufklären sowie die chemische Verteilung von Au und Ag/Cu Atomen und die Gitterverzerrung innerhalb der entlegierten Au-reichen NPs durch Verwendung von unterschiedlichen Entlegierungsprotokollen ausführlich untersuchen. Schließlich wird die resultierende Struktur und Komposition der porösen NPs mit den katalytischen Aktivitäten und Selektivitäten für die Oxidation von CO, Alkoholen (Methanol, Ethanol) und Propen korreliert. Basierend auf diese Arbeiten werden die kritischen Unterschiede zwischen den Entlegierungsvorgängen von bi-metallischen NPs und makroskopischen dünnen Filmen herauskristallisiert. Wir erwarten dass Nanoporosität von multi-metallischen NPs neue und aufregende Entlegierungsphenomene auf unterschiedlichen Längen- und Zeitskala als flache legierte Oberflächen vorweisen wird. Insgesamt sind poröse Au-reiche NPs, die durch das Entlegieren hergestellt werden, ein neues und aufregendes Material für die heterogene und elektrochemische Katalyse. Unser Beitrag über entlegierte Au-reiche NPs wird einen wichtigen und entscheidenden Schritt leisten, um ihre katalytischen Eigenschaften für Oxidationsreaktionen deutlich zu verbessern.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 2213: Nanoporöses Gold als Prototyp für ein rationales Katalysatordesign