Zeitverzögerung in molekularer Photoionisation nahe Riesenresonanzen

• Antragsteller: Professor Dr. Matthias Kling
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 401300715

Die Messung von Verzögerungszeiten in der Photoionisation gebundener Elektronen wurde durch Attosekunden Metrologie ermöglicht. Diese Zeiten wurden vorwiegend theoretisch und experimentell für Atome und Festkörper bestehend aus einer einzigen Spezies bestimmt. Derartige Messungen für Moleküle sind inherent komplexer, und wurden erst kürzlich für die Valenzelektronen Emission aus einfachen dreiatomaren Molekülen mittels der RABBITT (attosecond beating by interference of two-photon transitions) Methode berichtet. Mit diesem Antrag planen wir mittels Attosekunden Streaking-Spektroskopie die Photoionisationszeiten für Moleküle zu messen, welche ein Iodatom mit einer charakteristischen breitbandigen Resonanz im extremen Ultraviolett, der 4d-Riesenresonanz, aufweisen. Diese Resonanz wurde einer Shape-Resonanz zugeordnet, welche allerdings stark durch multi-elektronen, kollektive Anregungen beeinflusst wird. Bisherige theoretische Arbeiten zu zugehörigen Ionisationszeiten sind sehr kontrovers. Chakraborty und Mitarbeiter haben zeitabhängige DFT (density-functional theory) Simulationen durchgeführt und sagen negative Zeitverzögerungen in der Photoionisation als Resultat der kollektiven Anregung vorher, wobei die Shaperesonanz alleine zu positiven Zeitverzögerungen führt. Diese Resultate stehen im Gegensatz zu Vorhersagen von Kheifets, die er mittels PRA (random-phase approximation) Simulationen erhielt. Mit unseren Messungen über den gesamten Energiebereich der Iod 4d-Resonanz werden wir in der Lage sein, diesen theoretischen Konflikt aufzulösen und detaillierte Einsichten in kollektive Anregungen bei Riesenresonanzen erhalten. Ferner werden unsere Experimente aus molekularer Perspektive durchgeführt, wobei die molekulare Orientierung mittels eines COLTRIM (cold-target recoil ion momentum) Spektrometers über gleichzeitige Ionendetektion bestimmt wird. Die entsprechenden Daten werden erlauben, die Ionisationszeiten als Funktion der molekularen Orientierung sowie des Elektronen Emissionswinkels zu bestimmen. Die Zeitverzögerungen können daher als höchst differenzielle Daten gewonnen werden, welche einen genauen Vergleich mit theoretischen Vorhersagen ermöglichen. Wir werden semi-klassische Monte-Carlo Simulationen in Kollaboration mit der Landsmann Gruppe durchführen, welche den Einfluss des Laserfeldes auf die Zeitverzögerungen beinhalten, und daher direkt mit den experimentellen Daten verglichen werden können. Die intrinsischen Eisenbud-Wigner-Smith (EWS) Zeiten können nach sorgfältiger Berücksichtigung des Einflusses des Laserfeldes ermittelt werden. Andererseits können die EWS Zeiten direkt aus quantenmechanischen Streurechnungen, basierend auf dem von der Wörner Gruppe entwickelten Ansatz, gewonnen werden. Der Vergleich der differenziellen Zeitverzögerungen für mehrere Moleküle wird es ermöglichen, detaillierte Einsichten in die Photoionisation von Molekülen auf der Attosekunden Zeitskala aus molekularer Perspektive zu gewinnen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Schweiz
• Kooperationspartnerinnen / Kooperationspartner: Professorin Dr. Alexandra Landsmann; Professor Dr. Hans Jakob Wörner