EXTRA-SHARC2 (Dynamik angeregter Zustände von Übergangsmetallkomplexen mittels SHARC)

• Antragstellerin: Professorin Dr. Leticia González
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 403837698

Das Ziel des EXTRA-SHARC2-Antrags ist es unsere Simulationen der Dynamik angeregter Zustände von Übergangsmetallkomplexen, die von unseren synthetisch- und spektroskopisch-orientierten Partnern des SPP2102 untersucht werden, fortzusetzen. Hierzu benutzen wir unseren vor Ort entwickelten SHARC-Ansatz für Molekulardynamik in angeregten Zuständen. SHARC ist ein Surface-Hopping-Ansatz, der beliebige Kopplungen beinhalten kann (engl.: Surface Hopping including Arbitrary Couplings), und damit in der Lage ist, innere Umwandlung („internal conversion“) und Interkombination („intersystem crossing“) auf dem gleichen Niveau zu beschreiben. In der ersten Förderperiode haben wir SHARC in Kombination mit einem linearen vibronischen Kopplungsmodell („linear vibronic coupling“, LVC) verwendet, mit dem die Potentialenergieflächen, auf denen die Kerndynamik propagiert werden, parametrisiert werden, ein Zugang, der sehr effizienten Simulationen von großen Komplexen in vollständiger Dimensionalität ermöglicht hat. In der zweiten Förderperiode ist vorgesehen, die SHARC-LVC-Methode weiter zu verwenden und sie möglichweise in problematischen Fällen zu erweitern. Dabei wird der Fokus gesetzt auf die Simulation von Molekülen mit offenschaligen Grundzuständen inklusive Dublett- und Quartett-Zuständen. Mit unseren theoretischen Simulationen werden wir zeitabhängige Relaxations-Mechanismen mit atomarer Auflösung beschreiben können. Unser Projekt wird damit dem rationalen Design von neuen Photosensibilatoren und lumineszenten Materialien helfen, die auf häufig vorkommenden Metallen basieren, und es wird Strategien anleiten, um kontrollierte Ligandendissoziationen oder gerichteten Elektronentransfer in Multiredoxreaktionen zu ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2102: Licht-kontrollierte Reaktivität von Metallkomplexen
• Internationaler Bezug: Österreich, Schweiz
• Kooperationspartner: Professor Dr. Oliver S. Wenger