Phasensteuerung komplexer Autoionisationsresonanzen

• Antragsteller: Professor Dr. Mikhail Ivanov; Dr. Oleg Kornilov
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 407251898

In den letzten Jahren haben Fortschritte in ultraschnelle XUV-Quellen besondere Aufmerksamkeit auf autoionisierende Resonanzen in Atomen und Molekülen gerichtet. Diese Resonanzen entstehen aufgrund von Autoionisierungszuständen, die oft als die Kombination eines schwach gebundenen (Rydberg) Elektrons und eines angeregten Ionenkerns angesehen werden. Die Wechselwirkung des Rydberg-Elektrons mit dem Ion führt zu einem Energieaustausch, der die Energie aus dem Kern aufnimmt und das schwach gebundene Elektron freisetzt. Dieses einfache Bild wird viel komplexer, wenn sich mehrere solcher Zustände überlappen. Das Mischen von Resonanzen führt zu komplexen Spektren, die ihre Analyse und Zuweisung herausfordern. Solche komplexen Resonanzen bieten jedoch auch eine einzigartige Gelegenheit, die Entwicklung von Elektron-Elektron-Korrelationen zu untersuchen, möglicherweise mit Attosekunden Zeitauflösung. Kopplungen zwischen schwach gebundenen Rydberg-Zuständen haben ein enormes Potenzial zur Steuerung der korrelierten Dynamik mit Laserfeldern. Wenn die Autoionisierung mehrere Kernzustände umfasst, erzeugt die anfängliche ultraschnelle Anregung eine Kohärenz zwischen ihnen und könnte zu einer ultraschnellen Lochwanderung im Kationen führen. Die Laserkontrolle der Rydberg-Elektronen ermöglicht die Steuerung dieser Ladungswanderung im Ionenkern.In diesem Antrag werden wir dieses Konzept der Kontrolle über Rydberg-Zustände untersuchen. Wir werden in den Bereich stark gemischter autoionisierender Stickstoffmoleküle vorstoßen, die sowohl im Ionenkerne als auch in den Rydberg-Zuständen für eine reiche Dynamik kodieren. Wir werden kohärente Anregung mehrerer überlappender Autoionisierungszustände in Molekülen mit einem ultrakurzen XUV-Puls verwenden, einen schwachen NIR-Vis-Laserpuls als Drehknopf zur Steuerung der Anregung verwenden und mit Hilfe der zeitaufgelöste Photoelektronenspektroskopie die Populationen der Kernzustände verfolgen. Die in unseren Vorarbeiten untersuchten molekularen autoionisierenden Resonanzen von Stickstoff sind ausgezeichnete Kandidaten für dieses Kontrollkonzept. Diese Resonanzen setzen sich aus zwei Rydberg-Zuständen zusammen und zerfallen in zwei Kontinua mit zwei unterschiedlichen Ionenzuständen (X- und A-Zustände des Stickstoffions). Dementsprechend werden wir in diesem Antrag theoretisch die Kontrolle der relativen Phasen der beiden Rydberg-Staaten entwickeln und die experimentell testen. Wir werden zwei verschiedene Phasenkontrollschemata testen: durch einen diskreten Hilfszustand und durch das Ionisationskontinuum. Aufgrund des gemischten Charakters die Resonanzen wird die Steuerung der Phase das Mischen der Autoionisierungskanäle beeinflussen und somit das Verzweigungsverhältnis für die Ionenzustände steuern. Durch diese Steuerung ermöglicht unser Verfahren die Formung des im Ionenkern gebildeten elektronischen Wellenpakets durch Autoionisierung und eröffnet damit den Weg zur Manipulation der ultraschnellen Ladungswanderung.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Professor Dr. Marc Vrakking