Dreidimensionale atomar-skalige Charakterisierung von Katalysator-Nanopartikeln
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Wasserelektrolyse bietet eine saubere und erschwingliche Möglichkeit zur Erzeugung von Wasserstoff, einem essenziellen chemischen Brennstoff in nachhaltigen Energieumwandlungs- und -speicheranlagen wie Brennstoffzellen. Die Elektrokatalysatoren auf Edelmetallbasis und die Oxide auf Co-Basis sind vielversprechend für elektrokatalytische Reaktionen wie die Sauerstoffreduktion (ORR) und die Sauerstoffentwicklung (OER). Allerdings sind die Auswirkungen der Betriebsumgebung auf die Oberflächenzusammensetzung, die Struktur und die Stabilität der Edelmetallkatalysatoren auf atomarer Ebene nur unzureichend bekannt. Dieses Wissen wird benötigt, um verbesserte Katalysatoren für zukünftige energie- und materialeffiziente Technologien herzustellen. Die Identifizierung der chemischen Art und der dreidimensionalen Lage der einzelnen Atome ist jedoch eine notorische Herausforderung für herkömmliche Oberflächentechniken, die chemische Spektroskopie und die Elektronenmikroskopie. Die Atomsondentomographie (APT) bietet einzigartige Einblicke in die chemische Natur und Struktur von Materialien auf atomarer Ebene in drei Dimensionen (3D). Im Rahmen des eingereichten Projekts hat die Antragstellerin die Atomsondentomographie eingesetzt, um Daten auf atomarer Ebene zu gewinnen, mit denen Zusammenhänge zwischen Struktur, Synthese und Leistung ermittelt werden können. Darüber hinaus hat die Antragstellerin einen neuen multimodalen Ansatz entwickelt, bei dem APT mit hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie (HRTEM), Röntgen-Photoemissionsspektroskopie und elektrochemischen Messungen kombiniert wird, um die Änderung des Oberflächenzustands der Elektrokatalysatoren während der OER zu untersuchen, bei der es zu ausgeprägten Veränderungen der Zusammensetzung und der Struktur kommt, die sich drastisch auf die Aktivität und Stabilität auswirken können. Es wurden neue Ansätze zur Verbesserung der Probenvorbereitung entwickelt, um die Qualität der erhaltenen APT-Daten zu erhöhen. Die gewonnenen Informationen auf atomarer Ebene wurden eng mit der Aktivität und der Stabilität verknüpft, um die Reaktions- oder Abbaumechanismen zu ergründen, die einen rationalen Leitfaden für die Nanoentwicklung von Katalysatoren darstellen, um kostengünstige und hocheffiziente nachhaltige Energiequellen zu entwerfen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Acidity enhancement through synergy of penta-and tetra-coordinated aluminum species in amorphous silica networks. Nature Communications, 11(1).
Wang, Zichun; Li, Tong; Jiang, Yijiao; Lafon, Olivier; Liu, Zongwen; Trébosc, Julien; Baiker, Alfons; Amoureux, Jean-Paul & Huang, Jun
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Insights into the Formation, Chemical Stability, and Activity of Transient NiyP@NiOx Core–Shell Heterostructures for the Oxygen Evolution Reaction. ACS Applied Energy Materials, 3(3), 2304-2309.
Wilde, Patrick; Dieckhöfer, Stefan; Quast, Thomas; Xiang, Weikai; Bhatt, Anjali; Chen, Yen-Ting; Seisel, Sabine; Barwe, Stefan; Andronescu, Corina; Li, Tong; Schuhmann, Wolfgang & Masa, Justus
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Atom probe tomography. Nature Reviews Methods Primers, 1(1).
Gault, Baptiste; Chiaramonti, Ann; Cojocaru-Mirédin, Oana; Stender, Patrick; Dubosq, Renelle; Freysoldt, Christoph; Makineni, Surendra Kumar; Li, Tong; Moody, Michael & Cairney, Julie M.
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Atomic‐Precision Tailoring of Au–Ag Core–Shell Composite Nanoparticles for Direct Electrochemical‐Plasmonic Hydrogen Evolution in Water Splitting. Advanced Functional Materials, 31(30).
Mo, Jiaying; Barbosa, Eduardo C. M.; Wu, Simson; Li, Yiyang; Sun, Yuancheng; Xiang, Weikai; Li, Tong; Pu, Shengda; Robertson, Alex; Wu, Tai‐sing; Soo, Yun‐liang; Alves, Tiago V.; Camargo, Pedro H. C.; Kuo, Winson & Tsang, Shik Chi Edman
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Rapid Interchangeable Hydrogen, Hydride, and Proton Species at the Interface of Transition Metal Atom on Oxide Surface. Journal of the American Chemical Society, 143(24), 9105-9112.
Wu, Simson; Tseng, Kai-Yu; Kato, Ryuichi; Wu, Tai-Sing; Large, Alexander; Peng, Yung-Kang; Xiang, Weikai; Fang, Huihuang; Mo, Jiaying; Wilkinson, Ian; Soo, Yun-Liang; Held, Georg; Suenaga, Kazu; Li, Tong; Chen, Hsin-Yi Tiffany & Tsang, Shik Chi Edman
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Raw data. figshare. Figure
W. Xiang; N. Yang; X. Li; J. Linnemann; U. Hagemann; O. Ruediger; M. Heidelmann; T. Falk; M. Aramini; S. DeBeer; M. Muhler; K. Tschulik & T. Li
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Sintering Activated Atomic Palladium Catalysts with High-Temperature Tolerance of ∼1,000°C. Cell Reports Physical Science, 2(1), 100287.
Yang, Nating; Zhao, Yonghui; Zhang, Hao; Xiang, Weikai; Sun, Yuhan; Yang, Shuai; Sun, Yu; Zeng, Gaofeng; Kato, Kenichi; Li, Xiaopeng; Yamauchi, Miho; Jiang, Zheng & Li, Tong
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3D atomic-scale imaging of mixed Co-Fe spinel oxide nanoparticles during oxygen evolution reaction. Nature Communications, 13(1).
Xiang, Weikai; Yang, Nating; Li, Xiaopeng; Linnemann, Julia; Hagemann, Ulrich; Ruediger, Olaf; Heidelmann, Markus; Falk, Tobias; Aramini, Matteo; DeBeer, Serena; Muhler, Martin; Tschulik, Kristina & Li, Tong
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Atomic-scale characterization of (electro-)catalysts and battery materials by atom probe tomography. Cell Reports Physical Science, 3(12), 101188.
Li, Tong; Devaraj, Arun & Kruse, Norbert
