Multiskalenmodellierung elektrochemischer Grenzflächen: Neue Methoden und Anwendungen für RuO2 Oberflächen

• Antragsteller: Dr. Daniel Opalka; Professor Dr. Karsten Reuter
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 410880363

Computersimulationen elektrochemischer Grenzflächen stellen eine Schlüsseltechnologie für ein besseres Verständnis elektrochemischer Prozesse auf molekularer Ebene dar. Fest-flüssig Grenzflächen zeichnen sich durch signifikante Komplexität aufgrund des Zusammenwirkens von elektrostatischen Wechselwirkungen, Ladungstransferprozessen und der Ausbildung einer elektrochemischen Doppelschicht aus. In Anbetracht der komplizierten Struktur und dynamischer Prozesse an elektrochemischen Grenzflächen, sowie der derzeit verfügbaren Rechenkapazitäten, sind Simulationen realistischer Modelle im Rahmen der ab initio Elektronenstrukturtheorie undurchführbar. In diesem Projekt werden neue Simulationsprotokolle durch Kombination von Multiskalensimulationsmethoden entwickelt um aussagekräftige und rechenzeitgünstige Modelle elektrochemischer Reaktionen an Katalysatoroberflächen zu ermöglichen.Als prototypisches Beispiel betrachten wir schwerpunktmäßig die Oxidation von Wasser an RuO2-Elektrolytgrenzflächen. RuO2 ist eines der effizientesten Katalysatormaterialien für die Sauerstoffentwicklungsreaktion in Elektrolyseuren, wobei Katalysatormorphologie und -stabilität im Betriebszustand nach wie vor diskutiert werden. Die intrinsische Multiskaleneigenschaft elektrochemischer Prozesse, welche sowohl schnelle Ladungstransfers als auch Elektrolytdiffusionsprozesse auf einer Zeitskala von Nanosekunden einschließt, werden mit komplementären Methoden betrachtet die Dichtefunktionaltheorie und klassische Theorien einschließen. Auf Basis eines ersten Selektionsverfahren auf der Grundlage von Berechnungen freier Oberflächenenergien und ab initio Thermodynamik fließen ausgewählte Strukturen in die Entwicklung von Quantenmechanik/Molekularmechanik (QM/MM) und impliziten Solvatationsmethoden ein. The implementierten Methoden werden an experimentellen Daten und durch ab initio Molekulardynamiksimulationen validiert, worin alle Systemkomponenten auf der gleichen Stufe der Dichtefunktionaltheorie beschrieben werden. Aus den Simulationen von RuO2/Elektrolytgrenzflächen bei Leerlauf- und Betriebsbedingungen werden grundlegende Fragestellungen zu Morphologie, Stabilität und Aktivität in Abhängigkeit von Potential, pH und elektrochemischer Doppelschicht betrachtet.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: China
• Partnerorganisation: National Natural Science Foundation of China
• Kooperationspartner: Professor Dr. Jun Cheng