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Ionisationskanalaufgelöster Abdruck von Molekülorbitalen in lasergetriebener Elektronenrückstreuung
Antragsteller
Professor Dr. Jochen Mikosch
Fachliche Zuordnung
Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
Förderung
Förderung seit 2018
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 411026426
Während der letzten Jahre haben die neuen Möglichkeiten der Manipulation maßgeschneiderter intensiver Laserpulse die atomaren und molekularen Attosekunden-Starkfeldspektroskopien revolutioniert. Diese fußen auf dem fundamentalen Dreischrittmodell. Die drei Schritte bestehen aus laserinduzierter Tunnelionisation, der lasergetriebenen Beschleunigung des Photoelektrons im Kontinuum und dessen Wechselwirkung mit dem ionisierten Molekül bei Rückkehr. Alle diese Schritte passieren während einer einzigen Laserfeldoszillation. In unserer kürzlich ausgeführen Studie zu lasergetriebener Elektronenrückstreuung haben wir eine zentrale Annahme in der Starkfeldspektroskopie untersucht. Diese besagt, dass Elektronenrückstreuung für einen festen Anteil der Ionisationsereignisse erfolgt - unabhängig von der Richtung des Laserfeldes im Molekülsystem. Unser experimenteller Ansatz basiert auf der Separation von lasergetriebener Elektronenrückstreuung in verschiedene Ionisationskontinua in einem Molekül.Unser Befund hat möglicherweise wichtige Konsequenzen für lasergetriebene Elektronenbeugung (LIED), in welcher Moleküle von einem ihrer eigenen Elektronen abgebildet werden. LIED verspricht eine zeitaufgelöste Variante der konventioneller Beugung von Elektronenstrahlen zu werden, einer leistungsstarken Methode zur molekularen Strukturbestimmung. Üblicherweise wird für LIED-Analysen angenommen, dass die Amplitude des rückstreuenden Elektronenwellenpakets von der Winkelabhängigkeit der Ionisationswahrscheinlichkeit im Molekülsystem bestimmt ist. Diese Annahme ist in deutlichem Widerspruch zu unseren kürzlich gewonnenen experimentellen und theoretischen Ergebnissen, die besagen dass ein winkelabhängiger Teil der ionisierten Elektronen zum Ion zurückkehrt.Hier schlagen wir vor die Abhängigkeit der LIED Strukturbestimmung von der Rückkehrwahrscheinlichkeit des lasergetriebenen Photoelektrons im Molekülsystem quantitativ zu untersuchen. Dazu wollen wir eine Molekülstrukturanalyse separat für zwei Ionisationskontinua in einem Molekül durchführen. Zusätzlich wollen wir unsere vorherige Bestimmung der Winkelanhängigkeiten auch auf dem Azmuthalwinkel im Molekülsystem ausdehnen. Des Weiteren möchten wir die Trajektorie des Photoelektrons zwischen Ionisation und Rückstreuung durch Manipulation des Laserfeldes aktiv steuern. Damit könnten wir verschiedene Teile des Elektronenwellenpaketes zur Rückstreuung bringen und dessen Struktur bestimmen, die Aufschlüsse über das Molekül und seine Wechselwirkung zulässt. Zuletzt planen wir die Untersuchung von inelastischer Rückstreuung des lasergetriebenen Elektrons mit seinem Ursprungsion, um deren Wechselwirkung besser zu verstehen.Die vorgeschlagene Forschung ist wichtig für das Verständnis von lasergetriebener Elektronenrückstreuung, eine Vorraussetzung dafür dass LIED eine leistungsstarke Methode zur Auflösung von zeitabhängiger Moleküldynamik und -chemie werden kann.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme