Kernmagnetische und dielektrische Spektroskopie von amorphem Eis

• Antragsteller: Professor Dr. Roland Böhmer
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 413265854

• Erstellungsjahr: 2022

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Die Frage nach der Natur des Glasübergangs der hochdichten und niederdichten Zustände des amorphen Eises, oft als HDA bzw. LDA bezeichnet, stand im Mittelpunkt dieses Projektes. Mit den Methoden der dielektrischen Spektroskopie und der Sauerstoff-17-NMR sollte näher eingegrenzt werden, ob von diesem Übergang nur die molekulare Reorientierung betroffen ist oder zusätzlich auch die Translationsdynamik der Wassermoleküle. Im Rahmen dieses Projektes wurden zahlreiche Untersuchungen ausgeführt, unter anderem bedingt durch die Pandemie jedoch nicht alle, die ursprünglich für den Antragszeitraum vorgesehen waren. Dielektrische Untersuchungen an dotiertem und isotopensubstituiertem HDA und LDA lieferten deutliche Unterschiede zu den kristallinen, durch ein stabiles Sauerstoffnetzwerk gekennzeichneten Eisphasen. Dieser Befund wurde als Indiz gegen das Vorliegen eines reinen Orientierungsglasüberganges gewertet. Die mit der Sauerstoff-NMR ermittelten Spin-Relaxationszeiten und Linienformen wurden unter Zuhilfenahme der dielektrischen Resultate bzw. mittels trajektorienbasierter Computersimulationen ausgewertet. Zwar konnten unsere Untersuchungen die Ausgangsfragen dieses Projektes nicht alle abschließend beantworten, jedoch wurden unsere NMR-Resultate als so bedeutsam angesehen, dass sie für das Titelbild der Zeitschrift ausgewählt wurden, in welche die zugehörige Publikation erschienen ist.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Amorphous and crystalline ices studied by dielectric spectroscopy, J. Chem. Phys. 150, 244501/1-9 (2019)
  Lucie J. Plaga, Agnes Raidt, Violeta Fuentes Landete, Katrin Amann-Winkel, Bernhard Massani, Tobias M. Gasser, Catalin P. Gainaru, Thomas Loerting, Roland Böhmer
  
• Nature of water´s second glass transition elucidated by doping and isotope substitution experiments, Phys. Rev. X 9, 011015/1-12 (2019)
  Violeta Fuentes-Landete, Lucie J. Plaga, Markus Keppler, Roland Böhmer, Thomas Loerting
  
• Advances in the study of supercooled water, Eur. Phys. J. E 44, 143/1-36 (2021)
  Paola Gallo, Johannes Bachler, Livia E. Bove, Roland Böhmer, Gaia Camisasca, Luis E. Coronas, Horacio R. Corti, Ingrid de Almeida Ribeiro, Maurice de Koning, Giancarlo Franzese, Violeta Fuentes-Landete, Catalin Gainaru, Thomas Loerting, Joan Manuel Montes de Oca, Peter H. Poole, Mauro Rovere, Francesco Sciortino, Christina M. Tonauer, Gustavo A. Appignanesi
  
• Oxygen NMR studies of high-density and low-density amorphous ice, J. Chem. Phys. 156, 084503/1-11 (2022)
  Lars Hoffmann, Joachim Beerwerth, Mischa Adjei-Körner, Violeta Fuentes-Landete, Christina Maria Tonauer, Thomas Loerting, Roland Böhmer