Nuclear magnetic and dielectric spectroscopy of amorphous ice

• Applicant: Professor Dr. Roland Böhmer
• Subject Area: Physical Chemistry of Solids and Surfaces, Material Characterisation ; Experimental Condensed Matter Physics
• Term: from 2018 to 2022
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 413265854

• Final Report Year: 2022

Final Report Abstract

Die Frage nach der Natur des Glasübergangs der hochdichten und niederdichten Zustände des amorphen Eises, oft als HDA bzw. LDA bezeichnet, stand im Mittelpunkt dieses Projektes. Mit den Methoden der dielektrischen Spektroskopie und der Sauerstoff-17-NMR sollte näher eingegrenzt werden, ob von diesem Übergang nur die molekulare Reorientierung betroffen ist oder zusätzlich auch die Translationsdynamik der Wassermoleküle. Im Rahmen dieses Projektes wurden zahlreiche Untersuchungen ausgeführt, unter anderem bedingt durch die Pandemie jedoch nicht alle, die ursprünglich für den Antragszeitraum vorgesehen waren. Dielektrische Untersuchungen an dotiertem und isotopensubstituiertem HDA und LDA lieferten deutliche Unterschiede zu den kristallinen, durch ein stabiles Sauerstoffnetzwerk gekennzeichneten Eisphasen. Dieser Befund wurde als Indiz gegen das Vorliegen eines reinen Orientierungsglasüberganges gewertet. Die mit der Sauerstoff-NMR ermittelten Spin-Relaxationszeiten und Linienformen wurden unter Zuhilfenahme der dielektrischen Resultate bzw. mittels trajektorienbasierter Computersimulationen ausgewertet. Zwar konnten unsere Untersuchungen die Ausgangsfragen dieses Projektes nicht alle abschließend beantworten, jedoch wurden unsere NMR-Resultate als so bedeutsam angesehen, dass sie für das Titelbild der Zeitschrift ausgewählt wurden, in welche die zugehörige Publikation erschienen ist.

Publications

• Amorphous and crystalline ices studied by dielectric spectroscopy, J. Chem. Phys. 150, 244501/1-9 (2019)
  Plaga, L. J.; Raidt, A.; Fuentes Landete, V.; Amann-Winkel, K.; Massani, B.; Gasser, T. M.; Gainaru, C.; Loerting, T. & Böhmer, R.
  
• Nature of water´s second glass transition elucidated by doping and isotope substitution experiments, Phys. Rev. X 9, 011015/1-12 (2019)
  Fuentes-Landete, Violeta; Plaga, Lucie J.; Keppler, Markus; Böhmer, Roland & Loerting, Thomas
  
• Advances in the study of supercooled water, Eur. Phys. J. E 44, 143/1-36 (2021)
  Gallo, Paola; Bachler, Johannes; Bove, Livia E.; Böhmer, Roland; Camisasca, Gaia; Coronas, Luis E.; Corti, Horacio R.; de Almeida Ribeiro, Ingrid; de Koning, Maurice; Franzese, Giancarlo; Fuentes-Landete, Violeta; Gainaru, Catalin; Loerting, Thomas; de Oca, Joan Manuel Montes; Poole, Peter H.; Rovere, Mauro; Sciortino, Francesco; Tonauer, Christina M. & Appignanesi, Gustavo A.
  
• Oxygen NMR studies of high-density and low-density amorphous ice, J. Chem. Phys. 156, 084503/1-11 (2022)
  Hoffmann, Lars; Beerwerth, Joachim; Adjei-Körner, Mischa; Fuentes-Landete, Violeta; Tonauer, Christina M.; Loerting, Thomas & Böhmer, Roland