Geometrieoptimierungen von großen Molekülen mit Quanten-Monte-Carlo

• Antragsteller: Dr. Jonas Feldt
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2018 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 414171116

Die Verfügbarkeit von hochentwickelten Rechenverfahren zur genauen und effizienten Beschreibung von lichtinduzierten Prozessen in komplexen Systemen ist ein Schlüsselelement für die Entwicklung neuer Technologien für künstliche Photosynthese, Photokatalyse, bildgebende Verfahren und photomedizinische Anwendungen. Die Berechnung von angeregten Zuständen ist jedoch äußerst anspruchsvoll für elektronische Strukturmethoden, welche an ihre Grenzen gelangen um eine ausreichende Genauigkeit oder die Beschreibung von Systemen einer relevanten Größe zu erreichen. Um diese Limitierungen zu überwinden, arbeiten wir mit dem alternativen Ansatz der Quanten-Monte-Carlo-Methoden, welche auf einem stochastischem Verfahren basieren um die Schrödingergleichung zu lösen. Die Rechenkosten dieser Verfahren skalieren vorteilhaft mit der Größe der betrachteten Systeme und sie liefern eine konsistente Beschreibung von elektronischen Grund- und angeregten Zuständen. Wir planen mit diesem Ansatz die Methode weiterzuentwickeln und ihre Anwendbarkeit auf die Beschreibung von elektronischen Eigenschaften großer molekularer Systeme in Grund- und angeregtem Zustand zu erweitern. Dazu beschleunigen wir die Berechnung der interatomaren Kräfte, die für die Bestimmung von optimalen Geometrien und Reaktionspfaden notwendig ist, durch die Entwicklung von weiterentwickelten Schätzfunktionen. Diese zeichnen sich durch geringere Fluktuationen und einen reduzierten systematischen Fehler aus. Dadurch wird es möglich, kürzere Monte Carlo Simulationen bei gleichbleibender Genauigkeit auszuführen, was die Möglichkeit eröffnet größere Systeme zu beschreiben. Weiterhin planen wir ebenfalls die genauere und robustere Diffusion-Monte-Carlo-Methode für Geometrieoptimierungen zu verwenden. Die Vorteile dieser beiden Entwicklungen werden anhand der Untersuchung eines photoaktivierten molekularen Schalters demonstriert. Die Donor-Akzeptor Stenhouse Addukte sind eine neue Klasse von synthetischen Photoschaltern mit viel versprechenden Eigenschaften für die Anwendung in den Materialwissenschaften und biologischen Systemen.

• DFG-Verfahren: Forschungsstipendien
• Internationaler Bezug: Frankreich, Niederlande
• Gastgeberinnen / Gastgeber: Professor Dr. Roland Assaraf; Professorin Dr. Claudia Filippi