Experimentelle Untersuchungen der magnetischen Wechselwirkungen und Anisotropie in 3d-4f heterometallischen Systemen

• Antragsteller: Dr. Changhyun Koo
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 415157846

Einzelmolekülmagnete (SMMs) stehen als null-dimensionale Quantenmagnete und potentielle Materialien für die Quanteninformationstechnolgie im Fokus der Forschung. Viele Forschungsanstrengungen zielen auf eine Erhöhung der für potentielle Anwendungen wichtigen magnetischen Anisotropiebarriere. Oftmals wurden dabei bislang Komplexe mit 3d-Übergangsmetallionen untersucht. Allerdings sind bei diesen magnetische Anisotropien durch Quenching orbitaler Momente eingeschränkt. Daher sind in den letzten Jahren vermehrt Lanthanide, deren ungequenchte orbitale Momente zu starken Spin-Bahn-Kopplungen und großen Anisotropien führen, für verbesserte SMMs vorgeschlagen worden. Ein Nachteil von 4f-Komplexen sind allerdings schwache magnetische Austauschwechselwirkungen und damit zusammenhängende schnelle Relaxation der Magnetisierung. Zudem sind bei schwach gekoppelten 4f-SMMs Tunnelprozesse im magnetischen Nullfeld ein kritischer Nachteil für Quantenspeicheranwendungen. Als Lösung werden heterometallische 3d-4f-Komplexe vorgeschlagen, bei denen die ausgedehnteren 3d-Orbitale der Übergangsmetallionen zu höheren magnetischen Wechselwirkungen führen können. Allerdings sind in diesen Systemen die magneto-strukturellen Korrelationen zur Optimierung der magnetischen Wechselwirkungen und der magnetischen Anisotropie noch wenig entwickelt. Im vorliegenden Projekt sollen daher relevante magnetische Parameter wie die magnetischen Kopplungen zwischen 3d und 4f Momenten sowie die magnetische Anisotropie experimentell für ausgewählte 3d-4f Komplexe bestimmt werden. Als wichtigste experimentelle Methode dient dabei die durchstimmbare Hochfrequenz-/Hochfeld Elektronenspinresonanz (EPR) Spektroskopie, die durch Messungen der Magnetisierung in statischen und gepulsten Magnetfeldern unterstützt wird. Konkret werden Fe2Ln2 (Ln = Dy, Gd, Y), CrDy6, Fe10Ln10 (Ln = Gd, Y), unterschiedliche Co2Dy2 (sowie Co2Y2 und Zn2Dy2), Cu4Ln4 (Ln = Dy, Y), Ni2Ln2 (Ln = Dy, Tb, Ho, Lu) und Ln-Monomere mit triangular angeordneten Radikalen (Ln = Y, Gd, Dy) untersucht, welche durch synthetische arbeitende Partner für dieses Projekt zur Verfügung gestellt werden. Für diese Komplexe werden sowohl die Stärke der magnetischen 3d-4f Wechselwirkungen als auch die magnetische Anisotropie präzise bestimmt werden. Der Vergleich mit Ln = Gd,Y ermöglicht die Bestimmung der Anisotropien in den 3d-Subsystemen. In Zusammenarbeit mit der Theorie werden die magneto-strukturellen Korrelationen ermittelt, um Strategien zur Maximierung der magnetischen Wechselwirkungen zwischen 3d und 4f Momenten zu erarbeiten. Es werden zudem generelle Prinzipien über den Zusammenhang zwischen Austauschwechselwirkungen und effektiver Barriere untersucht. Abhängig von den Ergebnissen der cw-EPR Studien an einzelnen Komplexen (z. B. Dy6Cr) werden T1- und T2-Relaxationszeiten gemessen, um die Spindynamik zu bestimmen und das Potential einzelner Komplexe für Quanteninformationsanwendungen zu untersuchen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Indien
• Kooperationspartner: Professor Dr. Gopalan Rajaraman; Professor Dr. Maheswaran Shanmugam