Topotaktische Transformation von natürlichen Schichtsilikaten in poröse Gerüstsilikate
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das gemeinsame Forschungsprojekt der Ruhr-Universität Bochum und der Waseda University Tokyo zielte darauf ab, die topotaktische Transformation von natürlich vorkommenden Schichtsilikaten in poröse Gerüstsilikate zu untersuchen. Das Projekt wurde in eine Reihe von fünf Schritten unterteilt, wobei jeder Schritt auf den Ergebnissen des vorherigen Schritts aufbaute. Der erste Schritt umfasst die strukturelle Charakterisierung natürlich vorkommender hydratisierter Schichtsilikate (HLS) Magadiit und Kenyait. Die Strukturen der Natriumschichtsilikate wurden erfolgreich gelöst durch eine Kombination aus Pulver-Röntgenund Elektronenbeugungstechniken, spektroskopischen Methoden und das Bauen von Modellen. Ziel des zweiten Schritts war es, die Kondensation von natürlichem Magadiit zu einem strukturell geordneten Zeolithen mit hoher Dichte (RWZ-1) durch Austausch des Natriums gegen Wasserstoff, dem Refluxen in N-Methylformamid und abschließendem Erhitzen durchzuführen. Während des dritten Schritts wurden zwei kristalline Kieselsäuren (CSAs), hydratisierter H- Apophyllit und H-Carletonit, durch Säureauswaschung aus den natürlichen Schichtsilikaten Apophyllit und Carletonit erhalten. Die Strukturen dieser CSAs, die umfangreich charakterisiert wurden, konnten aufgeklärt werden, da sie eine ausreichende Ordnung aufwiesen. Die Struktur von Silhydrit, der einzigen natürlichen Kieselsäuren, bleibt - während sie Ähnlichkeiten mit Magadiit aufweist - aufgrund der starken strukturellen Fehlordnung, ungelöst. Auslaugungsexperimente am Mineral Gillespit führten zu einem stark fehlgeordneten H-Gillespit. Der vierte Schritt beinhaltete Versuche, die Kondensationstechnik des 3. Schritts auf andere Silikate wie H-Carletonit und Kenyaite anzuwenden. In einem fünften Schritt wurde der Schwerpunkt auf die einstufige Synthese eines um eine Zwischenschicht erweiterten Zeoliths (IEZ) (RUB-5 und RUB-11). Dieser Syntheseweg steht im Gegensatz zur gut etablierten mehrstufigen Synthese von IEZs. In einem Seitenschritt wurden die SiO2-Polymorphe Keatit, RUB-11 und Silica-Sodalith auf ihre thermische Expansion untersucht. Besondere Aufmerksamkeit wurde dabei auf ein Material mit möglicherweise volumetrischer Wärmeausdehnung von Null gelegt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
-
Topotactic conversion of layered silicate magadiite into a novel crystalline silica through interlayer condensation using stepwise heat treatment. Contribution for Pacifichem Conference, Hawaii, USA. (Collection of Abstracts)
M. Koike, Y. Asakura, H. Wada, A. Shimojima, I. Grosskreuz, B. Marler & K. Kuroda
-
The crystal structure of synthetic kenyaite, Na2Si20O40(OH)2·8H2O. Journal of Solid State Chemistry, 300, 122215.
Marler, Bernd; Grosskreuz, Isabel & Gies, Hermann
-
Magadiitetype layers as building blocks for layered and microporous silicates, Contribution for 20th International Zeolite Conference, Valencia, Spain, July
I. Grosskreuz, M. Koike, Y. Krysiak, A. Shimojima, K. Kuroda & B. Marler
-
Magadiitetype layers as building blocks for layered and microporous silicates, Contribution for 8th International Workshop on Layered & Nanostructured Materials, Toledo, Spain 10-13th July. (Collection of Abstracts)
I. Grosskreuz, M. Koike, B. Marler, Y. Krysiak, A. Shimojima & K. Kuroda
-
The crystal structure of mineral magadiite, Na2Si14O28(OH)2∙8H2O. American Mineralogist, 107(11), 2101-2110.
Marler, Bernd; Krysiak, Yaşar; Grosskreuz, Isabel; Gies, Hermann & Kolb, Ute
-
Analysis of disordered magadiite-related layered and microporous silicates. Contribution for 26th Congress of the IUCr
I. Grosskreuz, M. Koike, B. Marler, Y. Krysiak, A. Shimojima & K. Kuroda
-
Bridging the Gap between Zeolites and Dense Silica Polymorphs: Formation of All‐Silica Zeolite with High Framework Density from Natural Layered Silicate Magadiite. Chemistry – A European Journal, 29(61).
Koike, Masakazu; Grosskreuz, Isabel; Asakura, Yusuke; Miyawaki, Ritsuro; Gies, Hermann; Wada, Hiroaki; Shimojima, Atsushi; Marler, Bernd & Kuroda, Kazuyuki
-
Real structure of mineral kenyaite, Na2Si20O40(OH)2 • 8 H2O. Contribution for MinWien2023, a joint meeting of the Mineralogical Societies of Austria, Germany, and Slovakia
I. Grosskreuz & B. Marler
-
Rietveld structure analysis of keatite, a rare, metastable SiO2 polymorph. Zeitschrift für Kristallographie - New Crystal Structures, 238(4), 655-657.
Grosskreuz, Isabel & Marler, Bernd
-
The structure of RUB-1, (C8H16N)6[B6Si48O108], a boron containing levyne-type zeolite, occluding N-methyl-quinuclidinium in the cage-like pores. Zeitschrift für Kristallographie - New Crystal Structures, 238(5), 923-925.
Gruenewald-Lueke, Antje; Grosskreuz, Isabel; Gies, Hermann & Marler, Bernd
-
Thermal expansion of SiO2 polymorphs keatite, RUB-11 and silica-sodalite. Contribution for MinWien2023, a joint meeting of the Mineralogical Societies of Austria, Germany, and Slovakia, Wien, Austria
B. Marler & I. Grosskreuz
-
Synthesis and Crystal Structures of Two Crystalline Silicic Acids: Hydrated H-Apophyllite, H16Si16O40 • 8–10 H2O and H-Carletonite, H32Si64O144. Crystals, 14(4), 326.
Marler, Bernd & Grosskreuz, Isabel
-
Synthesis and real structure of RUB-11, a novel high-density silica zeolite based on magadiite layers. New Journal of Chemistry, 48(9), 4030-4042.
Grosskreuz, Isabel; Krysiak, Yaşar; Gies, Hermann; Mugnaioli, Enrico & Marler, Bernd
