Dynamische Quanteneigenschaften von Phononen in Kristallen

• Antragsteller: Privatdozent Dr. Michael Wörner
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 417259631

• Erstellungsjahr: 2023

Zusammenfassung der Projektergebnisse

In dem gemeinsamen (DFG/FNR) Projekt untersuchten wir sowohl experimentell als auch theoretisch solche Quanteneigenschaften von Phononen in Kristallen, die über das übliche physikalische Verständnis aus Lehrbüchern hinausgehen. Die vielleicht interessanteste experimentelle Entdeckung dieses Projekts ist der unerwartet große Beitrag von elektronischen Freiheitsgraden bei niederfrequenten Phononen in Halbleitern, Isolatoren und Molekülkristallen. Die Ursache für den großen Beitrag von elektronischen Freiheitsgraden im Phonon-Quasiteilchen ist die Dipol-Dipol­Kopplung zwischen allen räumlich disjunkten Dipolen in nichtmetallischer, kondensierter Ma­ terie. Folglich tragen sowohl Dipole aufgrund von Ionen-Verschiebungen als auch jene, die durch zeitlich integrierte Elektronenströme hervorgerufen werden, bei. Die letzteren sind gewönlich in den chemischen Bindungen zwischen den Atomen lokalisiert. Im Gegensatz zur adiabatischen oder Born-Oppenheimer-Näherung (BOA), in der die Freihheitsgrade der Atomkerne als eine Art separate "Welt" betrachtet werden, koppelte die Dipol-Dipol-Wechselwirkung schon für die lineare, elektromagnetische Antwort eines Kristalls die Kern- und Elektron-Freiheitsgrade, was zu einem Hybrid-Phonon-Quasiteilchen führt. Nahe zu alle experimentellen Ergebnisse dieses Projekts sind inkompatibel mit einer theoretischen Beschreibung, die auf der BOA basiert. Eine weitere experimentelle Entdeckung war die außergewöhnlich lange Dephasierungszeit von rein longitudinalen, niederfrequenten, optischen Phononen. Zwei experimentelle Schlüsselkonzepte wurden eingesetzt, um die Quanteneigenschaften der Hybrid-Phonon-Quasiteilchen zu untersuchen: (i) Femtosekunden-Röntgen-Pulverbeugung und (ii) Nichtlineare 2D-THz-Spektroskopie. Folglich war die Hauptaufgabe im theoretischen Teil des Projektes neue Methoden zu entwickeln, die jenseits der BOA die kollektive Dynamik von Kern- und Elektron-Bewegungen zu beschreiben erlauben. Die beiden Hauptforschungsrichtungen waren: (i) Benchmark-Rechnungen zum Problem der Kern-Elektron-Korrelation jenseits der BOA und (ii) Entwicklung von Modell­Hamiltonians, die auf gekoppelte Quanten-Drude-Oscillatoren (QDOs) basieren. Ein brandneuer Quantum-Monte-Carlo (QMC) Code ist genau zum jetztigen Zeitpunkt fertiggestellt worden und soll in der Zukunft für unsere gemeinsamen (Experiment-Theorie) Projekte eingesetzt werden. Erste Veröffentlichungen sind in 2024 zu erwarten.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Frequency Upshift of the Transverse Optical Phonon Resonance in GaAs by Femtosecond Electron-Hole Excitation. Physical Review Letters, 125(2).
  Ghalgaoui, Ahmed; Reimann, Klaus; Woerner, Michael; Elsaesser, Thomas; Flytzanis, Christos & Biermann, Klaus
  
• Origin of Terahertz Soft-Mode Nonlinearities in Ferroelectric Perovskites. Physical Review X, 11(2).
  Pal, Shovon; Strkalj, Nives; Yang, Chia-Jung; Weber, Mads C.; Trassin, Morgan; Woerner, Michael & Fiebig, Manfred
  
• Correlated Wave Functions for Electron–Positron Interactions in Atoms and Molecules. Journal of Chemical Theory and Computation, 18(4), 2267-2280.
  Charry, Martinez Jorge Alfonso; Barborini, Matteo & Tkatchenko, Alexandre
  
• Phonon-Induced Relocation of Valence Charge in Boron Nitride Observed by Ultrafast X-Ray Diffraction. Physical Review Letters, 128(13).
  Priyadarshi, Shekhar; Gonzalez-Vallejo, Isabel; Hauf, Christoph; Reimann, Klaus; Woerner, Michael & Elsaesser, Thomas
  
• The three-center two-positron bond. Chemical Science, 13(46), 13795-13802.
  Charry, Jorge; Moncada, Félix; Barborini, Matteo; Pedraza-González, Laura; Varella, Márcio T. do N.; Tkatchenko, Alexandre & Reyes, Andrés
  
• Underdamped longitudinal soft modes in ionic crystallites—lattice and charge motions observed by ultrafast x-ray diffraction. Structural Dynamics, 9(2).
  Gonzalez-Vallejo, Isabel; Koç, Azize; Reimann, Klaus; Woerner, Michael & Elsaesser, Thomas
  
• Quantum pathways of carrier and coherent phonon excitation in bismuth. Physical Review B, 107(18).
  Koç, Azize; Gonzalez-Vallejo, Isabel; Runge, Matthias; Ghalgaoui, Ahmed; Reimann, Klaus; Kremeyer, Laurenz; Thiemann, Fabian; Hoegen, Michael Horn-von; Sokolowski-Tinten, Klaus; Woerner, Michael & Elsaesser, Thomas
  
• Ultrafast carrier dynamics and symmetry reduction in bismuth by nonperturbative optical excitation in the terahertz range. Physical Review B, 107(24).
  Runge, Matthias; Ghalgaoui, Ahmed; Gonzalez-Vallejo, Isabel; Thiemann, Fabian; Horn-von, Hoegen Michael; Reimann, Klaus; Woerner, Michael & Elsaesser, Thomas