Ultrakurzzeit-Spektroskopie an zweidimensionalen Kristallen im äußeren Magnetfeld
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Projekt wurde die zeitliche Dynamik von Exzitonen in ein- und mehrschichtigen Übergangsmetalldichalkogeniden (TMDCs) mithilfe transienter differentieller Transmission (DT), zeitaufgelöster Faraday-Elliptizität (TRFE) und zeitintegrierter Vierwellenmischungsexperimente (TI-FWM) untersucht. Das Projekt umfasste auch die Herstellung von Proben sowie deren Charakterisierung mittels Photolumineszenz und Weißlichtreflexion. Basierend auf den Erkenntnissen der DT- und der TRFE-Experimente kann ein umfassendes Bild der komplexen Taldynamik von ein- und mehrschichtigem MoSe2 und WSe2 gezeichnet werden. Darüber hinaus wurde der Einfluss von Magnetfeldern, parallel und senkrecht zur Ebene der TMDCs, auf die Taldynamik untersucht. In MoSe2- und WSe2-Monolagen werden Einflüsse der Tal-Zeeman-Verschiebung auf die Spin-/Tal-Relaxationsdynamik beobachtet, die sich in einer sanften Verlängerung der Tal-Relaxationszeiten manifestieren. Das wichtigste Ergebnis dieses Projekts ist die Entdeckung ultraschneller Pseudospin-Quantenschwebungen für mehrschichtige TMDCs vom H-Typ, welche magnetischen Feldern in der Ebene ausgesetzt werden. Das Vorhandensein der Schwebung impliziert eine Tal-Zeeman-Aufspaltung, die bisher weder vorhergesagt noch für mehrschichtige TMDCs in Magnetfeldern in der Ebene beobachtet wurde. Aus der Schwebungsfrequenz kann der effektive exzitonische g-Faktor mit sehr hoher Genauigkeit bestimmt werden, ohne dass Experimente in Hochfeld- Magnetlaboren erforderlich sind. Darüber hinaus wurde gezeigt, dass der exzitonische g- Faktor isotrop ist. In entarteten TI-FWM-Experimenten wurde der Einfluss der Exzitonendichte und externer Magnetfelder auf die kohärente Dynamik von Exzitonen in TMDC-Monolagen untersucht. Die Analyse der T2-Zeit zeigt keine signifikante Änderung der Exzitonendynamik in Magnetfeldern. Sowohl für MoSe2- als auch WSe2-Monolagen wurde eine kohärente Exziton-Trion-Kopplung beobachtet, die sich in einer Quantenschwebung manifestiert. In beiden Fällen erweist sich die Polarisation von Anregung und Detektion als entscheidend für die Entstehung der Quantenschwebung.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Ultrafast pseudospin quantum beats in multilayer WSe2 and MoSe2. Nature Communications, 13(1).
Raiber, Simon; Faria, Junior Paulo E.; Falter, Dennis; Feldl, Simon; Marzena, Petter; Watanabe, Kenji; Taniguchi, Takashi; Fabian, Jaroslav & Schüller, Christian
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Ultrafast dynamics of excitons in bulk and monolayer selenide transition metal dichalcogenides, PhD thesis, Universität Regensburg
Simon Raiber
