Metall-Halogenid Perowskit Halbleiter Evolution: von Bausteinen in Lösungen zu Dünnschichtfilmen

• Antragstellerinnen: Professorin Dr. Caterina Cocchi; Professorin Dr. Eva Unger
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 424394788

Das Ziel des GLIMPSE-Projektes besteht darin, grundlegende Erkenntnisse zum Einfluss von Metall-Halogenid-Lösungskomplexen auf die opto-elektronischen Eigenschaften von Metallhalogenid-Perowskithalbleitern zu erlangen. Zur Beantwortung dieser Fragestellung verfolgen wir einen interdisziplinären Ansatz zwischen Chemie und Physik mit komplementären experimentellen und theoretischen Methoden.Das Projekt gliedert sich in die drei Aspekte von Struktur, Spektralen Eigenschaften und Evolution der molekularen Metall-Halogenid-Lösemittel Komplexe in Perowskithalbleiter während der Phasenbildung. Experimentell werden die Koordinationschemie, -geometrie und -struktur von Halogen-Plumbat-Komplexen mit einer Kombination aus Röntgenspektroskopieverfahren (EXAFS, XANES) sowie Röntgenbeugung (XRD) untersucht und mit durch theoretische Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Berechnungen ermittelten Vorzugskomplexgeometrien verglichen. Die aus DFT-Berechnungen bestimmten Bindungsenergien von Halogenidanionen und Lösemittelmolekülen an das Metall (Blei oder Zinn), werden mit, aus per photometrischer Benesi-Hildebrand-Analyse bestimmten, chemischen Gleichgewichtskonstanten von Metall-Halogenidkomplexen in verschiedenen Lösemitteln verglichen. Wir planen, spektrale Signaturen von Metall-Halogenid-Lösungsmittel-Komplexen in Lösung mittels optischer Spektroskopie identifizieren und durch ab-initio-Berechnungen basierend auf der Vielteilchen-Störungstheorie (MBPT) rationalisieren. Die Evolution von Lösungskomplexen, die 0D-Bausteine von 3D-Metallhalogenid-Perowskithalbleitern darstellen, über niedrigdimensionale kristalline 1D- und 2D-Intermediate, wird durch eine Kombination aus in-situ-optischem Monitoring sowie korrelativer Röntgenspektroskopie und Röntgendiffraktion untersucht. Diese Studien werden durch DFT- und MBPT-Rechnungen zur Rationalisierung von elektronischen und optischen Eigenschaften von kristallinen Intermediärstufen ergänzt.Die Ergebnisse dieses Projekts werden neue Erkenntnisse darüber liefern, wie die Struktur der Metall-Halogenid-Lösemittel Komplexe (Bausteine) die Morphologie und opto-elektronische Qualität, Ladungsträgerdynamik, Defekte, Defekttoleranz und intrinsische Degradationsmechanismen von Metallhalogenid-Perowskit-Dünnschichten und somit Bauteilen bestimmt.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2196: Perowskit-Halbleiter: Von fundamentalen Eigenschaften zur Anwendung