Katalytische Reaktionen von metallischen Nanoclustern auf atomarer Ebene

• Antragstellerin: Professorin Dr. Ute Kaiser
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 424798828

• Erstellungsjahr: 2024

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Ziel des Projektes war die Aufklärung der strukturellen Vorgänge katalytischer Reaktionen von metallischen Nanoclustern und einzelner Metallatome auf atomarer Ebene und dem Einfluss externer stimuli. Die metalischen Nanocluster wurden in einwandige Kohlenstoffnanoröhren eingebracht und mittels hochauflösender in-situ im dezidierten Niederspannungstransmissionselektronenmikroskop SALVE untersucht. Die eingebrachte kinetische Energie des Elektronenstrahls zwischen 20 bis 80 keV diente dabei zur Auslösung von chemischen Reaktionen und gleichzeitiger Beobachtung. Begleitend wurden spektroskopische Untersuchungen (EELS und EDX) sowie Bildberechnungen und Struktursimulationen basierend auf Molecular Dynamcis (MD) und Density Functional Theory (DFT) durchgeführt. Hauptergebnisse des Projektes waren unter anderem der Beobachtung des Kristallwachstums vom Einzelatom zum Cluster auf atomarer Ebene, die Beobachtung der Dynamik zwischen Einzelatomen und Defekten in graphit-artigen Kristallgittern, sowie die Beobachtung der Bildung einer Molekülbindung aus zwei einzelnen Re-Atomen.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Atomic mechanism of metal crystal nucleus formation in a single-walled carbon nanotube. Nature Chemistry, 12(10), 921-928.
  Cao, Kecheng; Biskupek, Johannes; Stoppiello, Craig T.; McSweeney, Robert L.; Chamberlain, Thomas W.; Liu, Zheng; Suenaga, Kazu; Skowron, Stephen T.; Besley, Elena; Khlobystov, Andrei N. & Kaiser, Ute
  
• Bond Dissociation and Reactivity of HF and H2O in a Nano Test Tube. ACS Nano, 14(9), 11178-11189.
  Biskupek, Johannes; Skowron, Stephen T.; Stoppiello, Craig T.; Rance, Graham A.; Alom, Shamim; Fung, Kayleigh L. Y.; Whitby, Richard J.; Levitt, Malcolm H.; Ramasse, Quentin M.; Kaiser, Ute; Besley, Elena & Khlobystov, Andrei N.
  
• Direct Imaging of Atomic Permeation Through a Vacancy Defect in the Carbon Lattice. Angewandte Chemie International Edition, 59(51), 22922-22927.
  Cao, Kecheng; Skowron, Stephen T.; Stoppiello, Craig T.; Biskupek, Johannes; Khlobystov, Andrei N. & Kaiser, Ute
  
• Imaging an unsupported metal–metal bond in dirhenium molecules at the atomic scale. Science Advances, 6(3).
  Cao, Kecheng; Skowron, Stephen T.; Biskupek, Johannes; Stoppiello, Craig T.; Leist, Christopher; Besley, Elena; Khlobystov, Andrei N. & Kaiser, Ute
  
• Synthesis of ultrathin rhenium disulfide nanoribbons using nano test tubes. Nano Research, 15(2), 1282-1287.
  Norman, Luke T.; Biskupek, Johannes; Rance, Graham A.; Stoppiello, Craig T.; Kaiser, Ute & Khlobystov, Andrei N.
  
• Deep-Learning Pipeline for Statistical Quantification of Amorphous Two-Dimensional Materials. ACS Nano, 16(12), 20488-20496.
  Leist, Christopher; He, Meng; Liu, Xue; Kaiser, Ute & Qi, Haoyuan
  
• Subnanometer-Wide Indium Selenide Nanoribbons. ACS Nano, 17(6), 6062-6072.
  Cull, William J.; Skowron, Stephen T.; Hayter, Ruth; Stoppiello, Craig T.; Rance, Graham A.; Biskupek, Johannes; Kudrynskyi, Zakhar R.; Kovalyuk, Zakhar D.; Allen, Christopher S.; Slater, Thomas J. A.; Kaiser, Ute; Patanè, Amalia & Khlobystov, Andrei N.
  
• “Dynamics of single atoms and molecules encapsulated in carbon nanotubes, Poster presentation at Microscopy Conference 2023, Darmstadt
  J. Biskupek, I. Cardillo-Zallo, S. T. Skowron, C.T. Stopiello, G. A. Rance, Q. Ramasse, E. Besley, E. Besley, A. Khlobystov & U. Kaiser
  
• „Deep learning pipeline for statistical quantification of amorphpus two-dimensional materials and dynamic tracking” Poster presentation at Microscopy Conference 2023, Darmstadt
  C. Leist, H. Qi & U. Kaiser