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Grenzflächen-Engineering von Halbleitern für hochselektive lichtgetriebene chemische Transformationen

Fachliche Zuordnung Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Förderung Förderung von 2020 bis 2022
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 428764269
 
Aufgrund der besonderen Grenzflächenenergetik und der Reaktivität photo-angeregter Ladungen an beleuchteten Halbleitern erscheinen lichtgetriebene heterogene photo(elektro)katalytische Reaktionen besonders vielversprechend für die Entwicklung hochselektiver chemischer Umwandlungen, die in der konventionellen thermischen Katalyse oder Elektrokatalyse nicht erreicht werden können. Die Effizienz bisher entwickelter heterogener selektiver photokatalytischer Systeme ist jedoch gering und die Faktoren, die die Selektivität in der heterogenen Photokatalyse bestimmen, sind immer noch wenig verstanden. Basierend auf unseren Vorarbeiten zu verschiedenen lichtgetriebenen selektiven Umwandlungen besteht der Hauptschwerpunkt dieses Projekts in der Entwicklung neuartiger und effizienter photo(elektro)katalytischer Systeme für verschiedene hochattraktive Umwandlungen (z.B. selektive Oxidation von Alkoholen und Diphenylsulfiden, Reduktion von Sauerstoff zu Wasserstoffperoxid, Reduktion von Kohlendioxid) und in der Vertiefung unseres Verständnisses der Faktoren, die die Kinetik der Ladungstrennung, der Ladungsrekombination und des katalytischen Umsatzes im Zusammenhang mit der Produktselektivität bestimmen. Die spezifischen Ziele des Projekts sind: i) Untersuchung von Kompositen, in denen Materialien mit optimalen katalytischen Oberflächeneigenschaften mit gut passivierten Halbleitern mit geringer Lücke als Lichtabsorber kombiniert sind, ii) Untersuchung des Einflusses von verschiedenen Arten von zusätzlichen katalytisch aktiven metallischen Zentren (einzelne Atome / Ionen vs. Nanocluster vs. Partikel); iii) Entwicklung von Tandemkonfigurationen aus photokatalytischen Partikeln, bei denen die an einer Komponente selektiv gebildeten Produkte in-situ von einer anderen Komponente für eine weitere lichtgetriebene selektive Transformation genutzt werden. Diese Ziele werden durch eine Kombination von synthetischen (z.B. ALD) und photoelektrochemischen, spektroskopischen (z.B. transiente Absorptions- / Fluoreszenzspektroskopie, Spektrolectrochemie, intensitätsmodulierte Photostrom- / Photospannungsspektroskopie) und theoretischen (insbesondere Dichtefunktionaltheorie (DFT) und reaktive Kraftfelder) Ansätzen erreicht. Es wird erwartet, dass die Projektergebnisse wichtige Designregeln für die Entwicklung hochaktiver und selektiver photo(elektro)katalytischer Architekturen liefern werden und unser grundlegendes Verständnis der Vor- und Nachteile solcher Systeme für selektive katalytische Transformationen verbessern.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
Internationaler Bezug Finnland, Polen
 
 

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