Photoinduzierte reaktive Dynamik komplexer Systeme

• Antragsteller: Dr. Roman Ellerbrock
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 428777718

Photoinduzierte Reaktionen sind in vielen chemischen und biochemischen Systemen grundlegende Prozesse. Um ein detailliertes Verständnis dieser Prozesse zu erlangen, werden oft streng quantenmechanische Simulationen der Kerne benötigt, welche nicht-adiabatische Übergänge umfassen. Das Ziel dieses Projektes ist die Entwicklung und Anwendung numerischer Methoden, um detaillierte, quantenmechanische Simulation von Kernen in photoinduzierten, quantenmechanischen Prozessen großer Systeme zu ermöglichen.Ein zentraler Schritt zur quantendynamischen Simulation photoinduzierter reaktiver Prozesse ist die Entwicklung hochdimensionaler ab initio Potentialflächen, welche die Kopplungen zwischen elektronischen Zuständen beschreiben. Das vorliegende Projekt konzentriert sich auf die prozessgeleitete Erstellung gekoppelter Potentialflächen durch direkte Dynamikmethoden und deren Regression unter Verwendung neuronaler Netze.Der "ab initio multiple spawning" (AIMS) Ansatz wird in Kombination mit nicht-linearen Dimensionsreduktionsmethoden dazu genutzt, um prozessrelevante Regionen in der nicht-adiabatischen Dynamik des Systems zu finden. Gestützt auf die resultierenden ab initio Daten werden vibronisch gekoppelte Potentialflächen konstruiert. Dabei werden Regressionen durch neuronale Netze, sowie andere Methoden aus dem Bereich des maschinellen Lernens verwendet. Multi-Konfigurations zeitabhängige Hartree (MCTDH) Rechnungen werden genutzt, um Wellenpaketdynamik auf den resultierenden Potentialflächen zu studieren und komplexe Spektren zu berechnen, welche nicht durch Trajektorien-basierte Methoden ermittelt werden können.Interessante Anwendungen umfassen die photoinduzierte Dynamik von Ethylen nach Pi -> Pi * Anregung, sowie die ringöffnende Reaktion von Pyridin.

• DFG-Verfahren: Forschungsstipendien
• Internationaler Bezug: USA
• Gastgeber: Professor Todd J. Martínez, Ph.D.