Einfluss der Textur auf die Elektrode-Elektrolyt-Grenzflächeneigenschaften in Li-Festkörpebratterien

• Antragstellerin: Dr. Melanie Finsterbusch-Rosen, seit 9/2022
• Fachliche Zuordnung: Glas und Keramik und darauf basierende Verbundwerkstoffe ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung seit 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 429409150

Der entscheidende limitierende Faktor für die Weiterentwicklung von Festkörperbatterien wird auf einen hohen Innenwiderstand für die Lithiumionen-Übertragung über die Elektrode-Elektrolyt-Grenzflächen zurückgeführt, der die elektrochemische Leistung von Festkörperbatterien negativ beeinflusst und die Lebensdauer der Zellen verkürzt. Detaillierte experimentelle Untersuchungen der Wirkung der Gitterfehlanpassung von der Kathode und dem Elektrolyt auf den Grenzflächenwiderstand und die elektrochemische Leistung der LLZO/LCO-basierten Festkörperbatterien wurde in Literatur noch nicht berichtet.Zu den Zielen des vorgeschlagenen Projekts gehören Studien zum synergistischen Effekt der Co-Dotierung von LLZO mit Ga und Ta, was möglicherweise zu erhöhter Leitfähigkeit und Stabilität im Kontakt mit LCO bei erhöhten Temperaturen führt, die Bildung von Interphasen hemmt und somit den LCO/LLZO-Grenzflächenwiderstand verringert; und des Einflusses der kristallographischen Elektrolyt-Elektrode-Co-Orientierung auf die elektrochemische Leistung von LLZO/LCO-basierten Festkörperbatterien.Um texturiertes polykristalline LLZO-Elektrolyt herzustellen, wird zunächst die Struktur-Eigenschafts-Beziehung von festen LLZO-Lösungen, co-dotiert mit Ta und Ga, als Funktion der Zusammensetzung untersucht. Ein selbststrukturierender Effekt in LLZO-Keramiken wurde nur für Ga-dotiertes LLZO beobachtet und dessen Mechanismus ist noch nicht vollständig verstanden. Um diesen Effekt auf mechanistischer Ebene aufzuklären und möglicherweise für die Herstellung von texturierten LLZO-Keramiken auszunutzen, werden Kristallstruktur, Mikrostruktur und elektrochemische Eigenschaften von LLZO:Ta/Ga den vorgeschlagenen Untersuchungen unterzogen, da die strukturelle Auswirkung von beiden Dotierstoffen sind unähnlich.Dann werden dichte texturierte keramische LLZO-Proben einer ausgewählten Zusammensetzung mittels Heißpressens oder SPS hergestellt. Außerdem werden LLZO-Einkristall-Stäbe über Zonenschmelz- oder Czochralski-Kristallzüchtungsverfahren hergestellt. Die erhaltenen Proben werden geschnitten und gründlich poliert, um LLZO-Oberflächen mit verschiedenen kristallographischen Ausrichtungen zu erhalten, die als Substrate für die Kathodendünnfilmabscheidung verwendet werden.Schließlich werden LCO-Dünnfilme mit unterschiedlicher kristallographischen Orientierung mittels Substrat- oder Nanoschicht-Templatverfahren auf texturierten polykristallinen oder einkristallinen LLZO-Elektrolytsubstraten abgeschieden und als Modellsysteme für die Untersuchung der Wirkung der kristallographischen Co-Orientierung von Elektrolyt und Elektrode die elektrochemische Leistung aller LLZO / LCO-basierten Festkörperbatterien dienen. Diese Untersuchungen werden grundlegende Informationen über die Li+-Transporteigenschaften als Funktion der kristallographischen Co-Orientierung von LLZO und LCO liefern und zur Entwicklung sowohl von LCO/LLZO-basierten Bulk-Typ- als auch Dünnfilm-Festkörperbatterien beitragen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Niederlande
• Kooperationspartner: Professor Dr. Mark Huijben
• Ehemalige Antragstellerin: Dr. Yulia Arinicheva Skåtun, bis 8/2022