Zusammenwirken von Stickstoff- und Sauerstofffunktionalitäten kohlenstoffbasierter Katalysatoren in Redoxreaktionen

• Antragsteller: Professor Dr. Olaf Klepel
• Fachliche Zuordnung: Technische Chemie ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 430661467

Die katalytischen Eigenschaften von Kohlenstoffmaterialien sind seit langem Gegenstand der Forschung. Das Interesse an diesen Materialien wird in jüngerer Zeit weiter gesteigert durch die verstärkte Suche nach neuen Katalysatorsystemen für Reaktionen zur Energiewandlung (wie z.B. in der elektrochemische Sauerstoffreduktion) oder nach Katalysatoren für energiesparende Alternativen zu etablierten Reaktionen der technischen organischen Chemie. Allerdings ist die katalytische Aktivität von reinen Kohlenstoffmaterialien in der Regel nicht ausreichend. Modifizierungen mit Stickstoff können die Aktivität für verschiedene Redoxreaktionen erheblich erhöhen. Eine große Herausforderung der Katalyseforschung generell wie auch im Zusammenhang mit dem Einsatz von Kohlenstoffmaterialien ist die Identifizierung katalytisch relevanter Funktionalitäten des Katalysators sowie die Beschreibung ihrer Wirkungsweise. Dies betrifft bei stickstoffmodifizierten Kohlenstoff¬materialien im wesentlichen das Zusammenwirken von stickstoff- und sauerstoffhaltigen Funktional¬itäten im katalytischen Prozess. In diesem Kontext ist auch der Einfluss von stickstoffhaltigen Funktional¬itäten auf die Bildung sauerstoffhaltiger Gruppen auf Kohlenstoffoberflächen zu sehen. Vor allem diese Fragen zum Zusammenwirken von Stickstoff- und Sauerstoffspezies werden in der Literatur bisher weitgehend ignoriert. Zur Untersuchung dieser komplexen Zusammenhänge sollen Modellkatalysatoren nach einem modularen Konzept auf Basis templatgestützter Routen präpariert werden. Die Katalysatoren enthalten – bei weitgehend gleichen texturellen und strukturellen Eigenschaften - variierte Verhältnisse pyrrolartiger / pyridinartiger Stickstoffspezies. Anhand gezielter oxidierender Nachbehandlungen wird der Einfluss der Stickstoffspezies auf die Bildung von vor allem basischen Sauerstofffunktionalitäten untersucht. Die Katalysatoren werden anhand von zwei verschiedenen Testreaktionen, der oxidative Dehydrierung von Kohlenwasserstoffen sowie der Oxidation schwefliger Säure in wässriger Phase untersucht. Die experimentell ermittelten Befunde werden durch quantenchemische Berechnungen zur Natur von Stickstoff- und Sauerstoffspezies in Modell-Kohlenstoffen vervollständigt. Mit dem Projekt sollen Beiträge zum besseren Verständnis des Zusammenwirkens verschiedener Oberflächenfunktionalitäten, zur Entwicklung neuer Synthesemethoden sowie zu Anwendungsmöglichkeiten stickstoffhaltiger Kohlenstoffmaterialien geleistet werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Polen
• Kooperationspartner: Professor Dr. Piotr Kustrowski
• Mitverantwortlich: Dr. Jarek Dabrowski, Ph.D.