Berechnung von resonanter inelastischer Röntgenstreuung in der kondensierten Phase für das gesamte Periodensystem

• Antragsteller: Professor Dr. Christoph Jacob
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 431402644

Resonante inelastische Röntgenstreuung (RIXS) ermöglicht detaillierte Einblicke in die elektronische Struktur molekularer Spezies. Durch die Inbetriebnahme moderner Synchrotron-Strahlungsquellen durchläuft diese experimentelle Technik aktuell eine rasante Entwicklung. Ebenso wie verwandte röntgenspektroskopische Techniken erfordert die Interpretation von RIXS-Spektren aber Unterstützung durch die Theorie. Durch Zusammenführen der Expertise der französischen und deutschen Antragsteller möchten wir diese Herausforderung adressieren und Methoden für die zuverlässige Berechnung von RIXS-Spektren für leichte Elemente, für Übergangsmetalle und für schwere Elemente in der kondensierten Phase bereitstellen.Hierfür schlagen wir die Entwicklung von Echtzeit-Response-Methoden basierend sowohl auf Dichtefunktionaltheorie (DFT) als auch auf relativistischer Equation-of-Motion Coupled-Cluster (EOM-CC) Theorie für die Berechnung von RIXS-Spektren vor. Um Lösungsmittel- und Kristallumgebungen zu berücksichtigen, werden diese Ansätze mit quantenchemischen Einbettungsverfahren basierende auf Frozen-Density-Embedding (FDE) kombiniert. Diese neuartigen Methoden sollen für experimentell relevante Testsysteme, die das gesamte Periodensystem abdecken, angewendet werden, insbesondere für Aminosäuren in wässriger Lösung, für Eisenkomplexe sowie für Uranylspezies in der kondensierten Phase.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Frankreich
• Kooperationspartner: Dr. André Severo Pereira Gomes