Der Einfluss von Ladungstransfer auf photophysikalische Phänomene in Mischungen organischer Halbleiter: Von zeitintegrierter zu zeitaufgelöster optischer Spektroskopie

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Frank Schreiber, seit 11/2021; Professorin Dr. Petra Tegeder
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 436186598

Ladungstransfer (CT) zwischen zwei organischen Molekülen ist von Bedeutung für ihre Anwendung in optoelektronischen Bauelementen, die Photophysik von CT-Zuständen und der Einfluss von CT-Wechselwirkungen auf photophysikalische Prozesse in organischen Halbleitern ist jedoch noch nicht vollständig verstanden. So wird in den Absorptionsspektren stark-wechselwirkender Donator-Akzeptor Kombinationen oft nicht nur ein diskreter CT-Übergang beobachtet, sondern ein breites Band. Die Ursachen dafür sind unklar und könnten in der Anregung zusätzlicher Schwingungsmoden (vibronische Progression) oder in Inhomogenitäten im Film liegen. Neben diesem heteromolekularen CT bestimmen Wechselwirkungen zwischen Molekülen der gleichen Art (homomolekularer CT) die Form des Absorptions- und Emissionspektrum in dünnen Filmen und die Effizienz von komplexen Prozessen wie z.B. der Singulettaufspaltung, die zur Effizienzsteigerung von organischen Solarzellen dienen kann. Dabei wird ein optisch angeregter Singulettzustand in zwei Triplettzustände auf benachbarten Molekülen aufgespalten, wobei homomolekularer CT eine wichtige Rolle spielt. In dem vorgeschlagenen Projekt sollen Donator-Akzeptor-Systeme basierend auf Molekülen, die Singulettaufspaltung zeigen, untersucht werden, was homo- und heteromolekularen CT einschließt. Als Donatoren werden Pentacen und Tetracen gewählt, die klassische Singulettaufspaltungsmaterialien sind, sich jedoch in den entsprechenden Zeitkonstanten signifikant unterscheiden (90 ps für Tetracen und 80 fs für Pentacen). Ziel ist es, die vollständige Dynamik der Zustände nach Photoanregung zu untersuchen, um sowohl die Photophysik von CT-Zuständen in stark wechselwirkenden Donator-Akzeptorsystem als auch den Einfluss von CT-Wechselwirkungen auf ultraschnelle optische Prozesse zu studieren. Um sowohl Volumen als auch Grenzflächeneffekte für Prozesse mit Zeitkonstanten zwischen 40 fs und 1 ns zu detektieren, werden mit transienter Absorption (Volumen) und nichtlinearer optischer Spektroskopie (Grenzflächen) zwei komplementäre optische Spektroskopiemethoden verwendet. Für Prozesse bis zu 1μs wird zeitkorreliertes Einzelphotonenzählen verwendet, so daß der gesamte Bereich der zeitlichen Dynamik abgedeckt werden kann. Die zeitaufgelösten optischen Methoden werden mit zeitintegrierten optischen und strukturellen Messungen kombiniert. Durch sorgfältige Auswahl von Donator-Akzeptor-Systemen und maßgeschneideter Grenzflächengeometrien, von Doppellagen bis zu Mischungen, wird die Stärke von homo- und heteromolekularem CT gezielt beeinflusst und die entsprechenden Änderungen in der Lebensdauer angeregter Zustände, einschließlich heteromolekularer CT-Zustände, studiert. Die Ergebnisse tragen zu einem grundlegenden Verständnis von CT-Wechselwirkungen in Mischungen organischer Halbleiter bei, das notwendig für eine weitere Effizienzsteigerung von optoelektronischen Bauteilen ist.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Ehemalige Antragstellerin: Professorin Dr. Katharina Broch, bis 11/2021