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Der Einfluss von Ladungstransfer auf photophysikalische Phänomene in Mischungen organischer Halbleiter: Von zeitintegrierter zu zeitaufgelöster optischer Spektroskopie

Antragstellerinnen / Antragsteller Professor Dr. Frank Schreiber, seit 11/2021; Professorin Dr. Petra Tegeder
Fachliche Zuordnung Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Förderung Förderung von 2019 bis 2024
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 436186598
 
Erstellungsjahr 2025

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Ladungstransfer (Charge transfer: CT) zwischen zwei organischen Molekülen ist von zentraler Bedeutung für ihre Anwendung in optoelektronischen Bauelementen. Die Photophysik von CT-Zuständen und der Einfluss von CT-Wechselwirkungen auf photophysikalische Prozesse in organischen Halbleitern ist jedoch noch nicht vollständig verstanden. So wird in den Absorptionsspektren stark-wechselwirkender Donor-Akzeptor Kombinationen oft nicht nur ein diskreter CT-Übergang beobachtet, sondern ein breites Band. Die Ursachen dafür sind unklar und könnten in der Anregung zusätzlicher Schwingungsmoden (vibronische Progression) oder in Inhomogenitäten im Film liegen. Neben diesem heteromolekularen CT bestimmen Wechselwirkungen zwischen Molekülen der gleichen Art (homomolekularer CT) die Form des Absorptionsund Emissionsspektrum in dünnen Filmen und die Effizienz von komplexen Prozessen wie z.B. der Singulettaufspaltung, die zur Effizienzsteigerung von organischen Solarzellen dienen kann. Dabei wird ein optisch angeregter Singulettzustand in zwei Triplettzustände auf benachbarten Molekülen aufgespalten, wobei homomolekularer CT eine wichtige Rolle spielt. Im Projekt wurden Donor-Akzeptor-Systeme basierend auf Molekülen, die Singulettaufspaltung zeigen, untersucht, was den homo- und heteromolekularen CT eingeschlossen hat. Als Donoren wurden Pentacen und Tetracen gewählt, die klassische Singulettaufspaltungsmaterialien sind, sich jedoch in den entsprechenden Zeitkonstanten signifikant unterscheiden (90 ps für Tetracen und 80 fs für Pentacen). Die vollständige Dynamik der Zustände nach Photoanregung wurde untersucht, d.h. sowohl die Photophysik von CT-Zuständen in stark wechselwirkenden Donor-Akzeptorsystem als auch den Einfluss von CT-Wechselwirkungen auf ultraschnelle optische Prozesse konnte aufgeklärt werden. Um sowohl Volumen als auch Grenzflächeneffekte für Prozesse mit Zeitkonstanten zwischen 40 fs und 1 μs zu detektieren, wurden mit transienter Absorption (Volumen) und nichtlinearer optischer Spektroskopie (Grenzflächen) zwei komplementäre optische Spektroskopiemethoden verwendet. Die zeitaufgelösten optischen Methoden wurden mit zeitintegrierten optischen und strukturellen Messungen kombiniert. Durch sorgfältige Auswahl von Donor-Akzeptor-Systemen und maßgeschneiderter Grenzflächengeometrien, von Doppellagen bis zu Mischungen, wurde die Stärke von homo- und heteromolekularem CT gezielt beeinflusst und die entsprechenden Änderungen in der Lebensdauer angeregter Zustände, einschließlich heteromolekularer CT-Zustände, studiert. Unsere Ergebnisse tragen zu einem grundlegenden Verständnis von CT-Wechselwirkungen in Mischungen organischer Halbleiter bei, das notwendig für eine weitere Effizienzsteigerung von optoelektronischen Bauteilen ist.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

 
 

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