Groß-kanonisch-analoge adaptive Auflösung von Molekülen mit Elektronen

• Antragsteller: Professor Dr. Luigi Delle Site; Professor Dr. Thomas D. Kühne
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 439321740

Das Ziel dieses Projekts ist die Kombination der Expertisen der beiden beteiligten Arbeitsgruppen, in Berlin und Paderborn. Es geht um die Entwicklung eines Interface zwischen der Adaptiven Auflösung Technik (AdResS code, Berlin) mit der Technik aus Paderborn zur Bestimmung des konstanten chemischen Potentials via ab initio Methoden (ls++ code). Das resultierende Programm ermöglicht die Simulation von quantenchemisch – klassisch groß-kanonischen molekularen Systemen, in dem Moleküle von einer quantenchemischen in eine klassisch behandelte Umgebung wechseln können, in Abhängigkeit von ihrer Position im Simulationsraum. Im Gegensatz zur bisherigen open-boundary QM/MM Methode basiert diese neue Methode auf konzeptionell gut bekannten physikalischen Prinzipien von open- boundary Systemen. Solange diese Prinzipien berücksichtigt werden, ist der empirische Anteil minimal. Ausserdem werden keine weiteren systematischen quantenchemischen Rechnungen zur Validierung der Ergebnisse benötigt. Der Algorithmus wird auf eine wichtige Aufgabenstellung aus der physikalischen Chemie angewandt: die Berechnung der freien Adsorptionsenergie von Phenylalanin (in wässriger Lösung) an einer metallischen Pt(111)-Oberfläche. Bei der Modellierung des Prozesses ist es wesentlich, dass in der Nähe der Oberfläche elektronische Freiheitsgrade, die das Zusammenspiel von Hydration und Adsorption beeinflussen, berücksichtigt werden, während in größerer Entfernung von der Grenzfläche das Wasser nur als Wärmebad wirkt und daher vollständig klassisch oder sogar durch ein vergröbertes Modell beschrieben werden kann. Unsere neue Methode liefert ein vielseitiges Werkzeug, um derartige Systeme zu beschreiben.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen