Theoretisches Rahmenkonzept zur Modelierung feldabhängiger Eigenschaften Molekülbasierter Magnetischer Materialien mittels Spin-Flips
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Forschungsprojekt habe ich Hochpräzisions-Computermodelle entwickelt, die verbesserte Entwürfe für neue magnetische Materialien ermöglichen, inbesondere für Einzelmolekülmagneten (EMMs). In EMMs sind magnetische Momente (Spins) ungepaarter Elektronen so ausgerichtet, dass ein Magnet entsteht. Vorteile von EMMs sind, dass ihre Eigenschaften durch ihre chemische Umgebung angepasst werden können und dass sie eine hohe Dichte magnetischer Zentren aufweisen. Dies ermöglicht neuartige Datenspeicherungsmaterialien mit bis zu 10000-fach höherer Informationsdichte als heutige Materialien. Außerdem können EMMs als Qubits, den grundlegenden Bausteine von Quantencomputern, genutzt werden. EMMs erfordern präzise Kontrolle von Spinwechselwirkungen (SWWs), die zu diesem Zeitpunkt weiter verbessert werden müssen, um Anwendungsreife zu erreichen: EMMs leiden unter unerwünschten SWWs, durch die ihre Magnetisierung nur über kurze Zeiträume und bei sehr niedrigen Temperaturen erhalten bleibt. Forscher nutzen theoretische Modelle, sogenannte Spin- Hamiltonoperatoren, um diese SWWs zu beschreiben. In quantenchemischen Berechnungen von Systemen mit mehreren ungepaarten Elektronen stellt die Berücksichtigung der Vielzahl möglicher Elektronenkonfigurationen eine Herausforderung dar. In diesem Forschungsprojekt habe ich neue Verfahren getestet, die diese Konfigurationen durch Hinzufügen oder Entfernen von Elektronen von einer einzigen Referenzkonfiguration erzeugen. Im Vergleich zu vorangegangen theoretischen Untersuchungen erreicht der von mir entwickelte Ansatz ähnliche bis verbesserte Übereinstimmung mit experimentellen Daten. Da Methoden, die auf einem einzelnen Referenzzustand basieren, geringeren Rechenaufwand für größere Spinsysteme erfordern als die bestehenden theoretischen Verfahren, kann mein Verfahren helfen, Eigenschaften von Materialkandidaten vorherzusagen und Gestaltungsprinzipien zu identifizieren, die SWWs für die gewünschte Funktionalität optimieren.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Python code to calculate spin Hamiltonians from local orbital, part of “ezMagnets” Python library
Alessio M. & Krylov A.
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Software for the frontiers of quantum chemistry: An overview of developments in the Q-Chem 5 package. The Journal of Chemical Physics, 155(8).
Epifanovsky, Evgeny; Gilbert, Andrew T. B.; Feng, Xintian; Lee, Joonho; Mao, Yuezhi; Mardirossian, Narbe; Pokhilko, Pavel; White, Alec F.; Coons, Marc P.; Dempwolff, Adrian L.; Gan, Zhengting; Hait, Diptarka; Horn, Paul R.; Jacobson, Leif D.; Kaliman, Ilya; Kussmann, Jörg; Lange, Adrian W.; Lao, Ka Un; Levine, Daniel S. ... & Krylov, Anna I.
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Magnetic exchange interactions in binuclear and tetranuclear iron(III) complexes described by spin‐flip DFT and Heisenberg effective Hamiltonians. Journal of Computational Chemistry, 44(3), 367-380.
Kotaru, Saikiran; Kähler, Sven; Alessio, Maristella & Krylov, Anna I.
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State-Interaction Approach for Evaluating g-Tensors within EOM-CC and RAS-CI Frameworks: Theory and Benchmarks. The Journal of Physical Chemistry A, 127(40), 8459-8472.
Kähler, Sven; Cebreiro-Gallardo, Antonio; Pokhilko, Pavel; Casanova, David & Krylov, Anna I.
