Synthetic oligomers as functional modules to mimic complex adsorption mechanisms of peptide-based adhesion domains
Final Report Abstract
Im Rahmen des vorliegenden Projektes wurden erfolgreich adhäsive Präzisionspolymere auf Basis von Thiolacton- und auch SUMI-Sequenzen entwickelt, die ausgezeichnete Haftungsfähigkeiten auf Aluminiumoxid zeigten. Durch die Analyse peptidischer Bindungssequenzen konnten die Beiträge einzelner Aminosäuren und deren Zusammenspiel in kurzen Sequenzabschnitten zur Adhäsionsfunktion untersucht werden. 4mer-Sequenzen konnten als Ausgangsmotiv für peptidomimetische Polymere verwendet werden, die nach Optimierung entweder ein dynamisch/reversibles oder ein stark/irreversibles Bindungsverhalten auf Aluminium zeigten. Als Minimalmotiv erwiesen sich zwei Dopa-Arg-Einheiten als ausreichend, um eine robuste Adhäsion zu vermitteln. Analog zu den Peptidsegmenten konnten peptidomimetische Thiolacton-basierte Präzisionspolymere synthetisiert werden, die die Adhäsionseigenschaften reproduzierten. Durch die Kombination unterschiedlich stark bindender Segmente mittels orthogonaler Segment-Ligation konnte eine verbesserte, robustere Antifouling-Beschichtung für Aluminiumoxid erzielt werden. Neben der Herstellung und Untersuchung von Präzisionspolymersystemen erwiesen sich auch statistische Copolymere funktionaler Acrylate mit Katechol- bzw. und Amino-Seitenkettenfunktionalitäten als anwendungsfähige Varianten, die über die statistisch auftretenden Sequenzpools die gewünschte Funktion realisieren konnten. Die Polymere wurden durch RAFT-kontrollierte radikalische Polymerisation mit PEG-tragenden Kettentransferreagenzien synthetisiert und erwiesen sich als vielversprechende Antifouling-Beschichtungen. Sie zeichnen sich durch eine robuste Haftung auf Oberflächen sowie vielversprechende Ergebnisse in Zelltests aus, was beispielsweise einen Einsatz bei Kontaktlinsen ermöglichen könnte.
Publications
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Abstracting key binding functionalities to design polymeric antifouling coatings using controlled radical polymerization, Macromol. Rapid Commun.
Stefan Peplau, Julien Polleux & Hans G. Börner
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Tetrazine-norbornene versus azide-norbornene ligation: evaluating the toolbox for polymer–polymer coupling. Polymer Chemistry, 14(24), 2888-2892.
Busche, Steffen A.; Peplau, Stefan; Zuhse, Luc; Steimer, Désirée; August, Dennis D. & Börner, Hans G.
