In situ Untersuchungen von eisenbasierten Katalysatoren aus kristallinen Präkursoren für die Ammoniakzersetzung

• Antragstellerinnen / Antragsteller: Professor Dr. Malte Behrens, seit 10/2021; Professorin Dr. Claudia Weidenthaler
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Technische Chemie
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2024
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 442614184

• Erstellungsjahr: 2025

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Ammoniak ist ein attraktives Transport- und Speichermedium für Wasserstoff. Die Freisetzung von Wasserstoff aus Ammoniak kann über eine thermisch katalysierte Reaktion, die Ammoniakzersetzung, erreicht werden. Für diese Reaktion werden hochaktive, stabile und kostengünstige Katalysatoren benötigt. In diesem Projekt wurden neue Katalysatormaterialien aus den Basismetallen Eisen, Kobalt und Nickel hergestellt, ihre Eigenschaften umfassend untersucht und Beiträge für ein grundlegendes Verständnis der Wirkungsbeziehungen von Träger- Metall-Wechselwirkungen, Partikelgrößeneffekten sowie der Mikrostruktur der erhaltenen Metall-Träger-Komposite unter Aktivierungs- und Arbeitsbedingungen des Katalysators erarbeitet. Durch Kombination von kontrollierter Synthese, umfassender (operando-) Analytik und katalytischen Messungen konnte insbesondere gezeigt werden, dass Katalysatorsythesen über Vorstufen aus homogenen festen Lösungen der Metall- und Trägerkomponenten hochaktive Materialien liefern können, diese aber unter besonderen Bedingungen aktiviert werden müssen und sich unter Reaktionsbedingungen dynamisch verhalten. Außerdem legen die Ergebnisse nahe, dass es in Abhängigkeit der Partikelgröße zu einem Wechsel des geschwindigkeitsbestimmenden Schritts bei hohen Reaktionstemperaturen kommen kann und es konnte mit der Mikroemulsions-assistierten Co-Fällung eine neue Methode zur Herstellung von Ammoniakzersetzungskatalysatoren etabliert werden.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• In‐situ Investigations of Co@Al2O3 Ammonia Decomposition Catalysts: The Interaction between Support and Catalyst. ChemCatChem, 14(20).
  Weidenthaler, Claudia; Schmidt, Wolfgang; Leiting, Sebastian; Ternieden, Jan; Kostis, Alexander; Ulucan, Tolga Han & Budiyanto, Eko
  
• Hydrogen storage in liquid hydrogen carriers: recent activities and new trends. Progress in Energy, 5(1), 012004.
  Ulucan, Tolga Han; Akhade, Sneha A.; Ambalakatte, Ajith; Autrey, Tom; Cairns, Alasdair; Chen, Ping; Cho, Young Whan; Gallucci, Fausto; Gao, Wenbo; Grinderslev, Jakob B.; Grubel, Katarzyna; Jensen, Torben R.; de Jongh, Petra E.; Kothandaraman, Jotheeswari; Lamb, Krystina E.; Lee, Young-Su; Makhloufi, Camel; Ngene, Peter; Olivier, Pierre ... & Weidenthaler, Claudia
  
• Support effect on Ni-based mono- and bimetallic catalysts in CO2 hydrogenation. Nanoscale, 16(37), 17378-17392.
  Wang, Jihao; Chen, Shilong; Ticali, Pierfrancesco; Summa, Paulina; Mai, Simon; Skorupska, Katarzyna & Behrens, Malte
  
• Unveiling the Structure–Property Relationship of MgO-Supported Ni Ammonia Decomposition Catalysts from Bulk to Atomic Structure by In Situ/Operando Studies. ACS Catalysis, 14(5), 2828-2841.
  Ulucan, Tolga H.; Wang, Jihao; Onur, Ezgi; Chen, Shilong; Behrens, Malte & Weidenthaler, Claudia
  
• Hydrogen Release From Ammonia: Size and Support Effects in Heterogeneous Transition Metal Catalysis. ChemCatChem, 17(5).
  Wang, Jihao; Chen, Shilong & Behrens, Malte