Hochenergetische Exzitonen und Kontrolle exzitonischer Quantenoptik in gestapelten van der Waals Halbleitern

• Antragsteller: Dr. Sebastian Bange
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 443378379

Die optischen Eigenschaften dünner Halbleiterschichten von Übergangsmetall-Dichalcogeniden (TMDC) werden von Exzitonen dominiert, d.h. gebundenen Zustände von Löchern im höchsten Valenzband und Elektronen im niedrigsten Leitungsband. Exzitonen in den aus van-der-Waals (vdW) Kristallen wie z.B. WSe2 exfolierten zweidimensionalen Schichten können auch in einer Konfiguration existieren, in der das Elektron ein hochliegendes Leitungsband mit fast doppelter Energie der Bandlücke besetzt. Das Elektron kann optisch von der Bandkante in das hochliegende Leitungsband angeregt werden. Dies ermöglicht eine exzitonische Rabi-Oszillation, analog dem Phänomen der von atomaren Gasen bekannten elektromagnetisch induzierten Transparenz, welche sich in einer spektralen Aufspaltung des nichtlinearen Streuspektrums bei der zweiten Harmonischen der Laseranregung äußert. Während die hochenergetischen Exzitonen (HX) in Monolagen kurzlebig sind, treten in mehrlagigen vdW Strukturen ähnliche, räumlich indirekte und längerlebige Zustände auf. Wir untersuchen die optischen Eigenschaften solcher Exzitonen mit Interlagen-Hybridisierung und statischen Dipolmomenten, welche durch elektrische Felder und elektrostatische Dotierung beeinflusst werden können. Im Gegensatz zu konventionellen Exzitonen erwartet man aufgrund des Beitrags von Bändern negativer Masse, dass hochliegende, elektrisch neutrale Exzitonen eine Beschleunigung in elektrischen Feldern erfahren. Dieses ungewöhnliche Verhalten sollte bei genügend langer Lebensdauer der Interlagen-Exzitonen messbar werden. Im Vergleich zu niederenergetischen Exzitonen nahe der Bandkante sind HX wesentlich empfindlicher gegenüber der elektronischen Kopplung der einzelnen Lagen eines vdW-Kristalls. Da sie gleichzeitig spektral weit von Defektzuständen in der Nähe der Bandkante entfernt sind, eignen sie sich hervorragend zur Untersuchung des Einflusses des periodischen Moiré-Potentials gegeneinander verdrehter Kristallschichten auf die oberen Leitungsbänder. In diesem Zusammenhang wird eine fruchtbare Zusammenarbeit mit Theoriegruppen erwartet, da die Untersuchung des Moiré-Effekts auf diese Bänder durch direkte optische Untersuchungen wie Reflektometrie schwierig ist. Neuartige Exzitonenphysik wird für den Fall erwartet, dass die Beträge von Loch- und Elektronenmasse gleiche Beträge haben, da hierbei die effektive Masse des Elektron-Loch Paars divergiert. Exzitonische Mehrniveausysteme zeigen starke Licht-Materie Wechselwirkung und tragen zu nichtlinearen Suszeptibilitäten bei, die z. B. durch elektrische Felder gesteuert werden können. Jüngste Berichte weisen darauf hin, dass Interlagen-Exzitonen mit permanenten Dipolen deterministische Einzelphotonenemission zeigen, wenn sie in Moiré-Potentialen eingefangen werden. Wir gehen davon aus, dass hochliegende exzitonische Zustände es ermöglichen werden, optisch-nichtlineare Effekte im Grenzbereich der Wechselwirkung einzelner Exzitonen mit dem Lichtfeld zu beobachten.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2244: 2D Materialien – die Physik von van der Waals [Hetero-]Strukturen (2DMP)