Methodology for a precise model-based characterization of liquid-phase adsorption processes

• Applicants: Professor Dr.-Ing. René Schenkendorf; Professor Dr.-Ing. Stephan Scholl
• Subject Area: Chemical and Thermal Process Engineering ; Automation, Mechatronics, Control Systems, Intelligent Technical Systems, Robotics
• Term: from 2020 to 2024
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 444703025

• Final Report Year: 2024

Final Report Abstract

Zur verbesserten Prozessauslegung unkonventioneller Trenn- und Aufreinigungsprobleme wurde in diesem Forschungsprojekt eine Methode zur Bestimmung des Sorptionsmodells entwickelt. Mit einem Modellsystem, in dem verschiedene Zucker an Zeolithextrudaten adsorbiert wurden, wurden nach umfangreicher Datenerfassung Modelle des Adsorptionsgleichgewichts und der -kinetik parametriert und verglichen. Bei der Adsorbenscharakterisierung mit konventionellen Methoden wurden geeignete Parametersätze identifiziert, wobei die Partikelgrößenverteilung der Zeolithpartikel und die Beschaffenheit der Säulenpackung besonders relevant waren. Die mit der erweiterten Elution by Characteristic Point (EECP)-Methode bestimmten Isothermen stimmten gut mit den Batch-Daten überein; die durch Frontalanalyse (FA) ermittelten Ergebnisse lagen noch näher an den Batch-Versuchen, auch für schwach adsorbierende Komponenten. Die Wiederholbarkeit der Ergebnisse hing von Säulenpackung und -geometrie ab. Die Modellselektion zeigte, dass die Daten auf ein komplexeres System hindeuteten und sich am besten mit den Isothermengleichungen nach Tóth und Langmuir abbilden ließen. Die Untersuchung der Adsorptionskinetik mit Ethanol als Adsorptiv zeigte eine deutlich längere Zeit bis zum Erreichen des Gleichgewichtszustands. Diese und weitere experimentelle Daten dienten der Systemidentifikation und der modellgestützten Vorhersage von vorteilhaften experimentellen Bedingungen im Sinne einer zuverlässigeren Parameterbestimmung. Es wurden Modellierungsansätze wie das Lumped Kinetic Model (LKM) und das Equilibrium Dispersive Model (EDM) implementiert und auf Flachheitseigenschaften untersucht, unter Berücksichtigung von Adsorptionsisothermen wie Langmuir und Tóth. Nach Parameteranpassung beschrieben beide Modelle die experimentellen Daten. Das EDM ist direkt invertierbar und erfüllt die Flachheitsbedingung, sodass einfache Eingangskonzentrationsprofile genutzt werden können, um Messunsicherheiten zu minimieren. Das LKM ist nicht differentiell flach und daher bei Messungen nur am Säulenausgang nicht invertierbar. Zur Analyse des LKM wurde ein Physics Informed Neural Network (PINN) eingesetzt, das die Modellinvertierung unterstützt, ohne aufwendige Datenvorbereitung. Variationen des Eingangskonzentrationsprofils hatten den größten Einfluss auf Parameterbestimmung und Modellselektion. Anpassungen der Sensorpositionen verbesserten die Parameterschätzung; eine Rechteckfunktion als Eingangsprofil erhöhte ebenfalls die Parametersensitivität. Ortsaufgelöste Konzentrationsmessungen könnten die Parameterschätzung weiter verbessern und andere Identifikationsmethoden ermöglichen. Inverse Ansätze führten zu starken Parameterstreuungen und Offsets. Die Ergebnisse zeigen, dass angepasste Versuchsplanungsstrategien für inverse Modellierungsansätze erforderlich sind, um präzisere Modellparameter zu erhalten und den experimentellen Aufwand zu reduzieren; insbesondere erfordert dies eine zuverlässige experimentelle Charakterisierung der Eingangsprofile.

Publications

• Neural ODEs and differential flatness for total least squares parameter estimation. IFAC-PapersOnLine, 55(20), 421-426.
  Tappe, Aike Aline; Schulze, Moritz & Schenkendorf, René
  
• Parameter Identification Concept for Process Models Combining Systems Theory and Deep Learning. The 1st International Electronic Conference on Processes: Processes System Innovation, 27. MDPI.
  Selvarajan, Subiksha; Tappe, Aike Aline; Heiduk, Caroline; Scholl, Stephan & Schenkendorf, René
  
• Process Model Inversion in the Data-Driven Engineering Context for Improved Parameter Sensitivities. Processes, 10(9), 1764.
  Selvarajan, Subiksha; Tappe, Aike Aline; Heiduk, Caroline; Scholl, Stephan & Schenkendorf, René
  
• Design of Experiments for Hybrid Modelling: Combining Physics and Data-Driven Methods Requires Smart Data. (2023) ECCE 14 & ECAB 7, Berlin, Deutschland
  Tappe, A.A., Heiduk, C., Scholl, S. & Schenkendorf, R.
  
• Exploring the Impact of Experimental Conditions on the Accuracy of PINN-Based Soft Sensing Applications. (2023) EuroPACT 2023, Kopenhagen, Dänemark
  Tappe, A.A., Heiduk, C., Scholl, S. & Schenkendorf, R.
  
• Learning Adsorption Processes with Physics-Informed Neural Networks: A Parameter Sensitivity Perspective. (2023) Symposium on Pharmaceutical Engineering Research (SPhERe), Braunschweig, Deutschland
  Khalid, M.M., Selvarajan, S., Heiduk, C., Scholl, S. & Schenkendorf, R.
  
• PINN-based Design of Experiment Concept for Process Model Parameter Identification. Computer Aided Chemical Engineering, 837-842. Elsevier.
  Tappe, A. A., Selvarajan, S., Heiduk, C., Scholl, S. & Schenkendorf, R.
  
• The extended Elution by Characteristic Point method for isotherm determination in packings with low number of theoretical plates. (2023) Jahrestreffen der DECHEMA-Fachgruppen Fluidverfahrenstechnik und Adsorption, Frankfurt am Main
  Heiduk, C., Sun, M. & Scholl, S.
  
• Use of the extended Elution by Characteristic Point method to determine adsorption isotherms on self-packed zeolite columns. (2023) 34. Deutsche Zeolith- Tagung, Wien, Österreich
  Heiduk, C., Sun, M. & Scholl, S.
  
• Comparison of Various Methods and Detectors to Determine Isotherms Using Self‐Packed Columns. Chemie Ingenieur Technik, 96(12), 1676-1682.
  Heiduk, Caroline; Miao, Xiushi & Scholl, Stephan
  
• Parameter Identification in Manufacturing Systems Using Physics-Informed Neural Networks. Lecture Notes in Mechanical Engineering, 51-60. Springer Nature Switzerland.
  Khalid, Md Meraj & Schenkendorf, René