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Untersuchung des ionischen Ladungstransports und der molekularen Reorientierungen in stark eutektischen Lösungsmitteln mittels dielektrischer Spektroskopie und Kernspinresonanz

Fachliche Zuordnung Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Förderung Förderung seit 2020
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 444797029
 
Elektrolyte sind essentielle Komponenten von Geräten zur Energiespeicherung und wandlung, z.B. Akkumulatoren, Brennstoffzellen und Superkondensatoren. Die nicht-kontinuierliche Verfügbarkeit von Solar- und Windenergie und ein künftiger Erfolg der Elektromobilität erfordern deutliche Fortschritte bei diesen Technologien. Daher sind bessere Elektrolyte ein Schlüssel für die nachhaltige Energieversorgung von morgen. Eine vielversprechende neue Klasse von Elektrolyten stellen "stark eutektische Lösungsmittel" (SELs) dar. Bezüglich ihrer einfachen Herstellung, niedrigen Kosten, Nachhaltigkeit und Biokompatibilität sind sie anderen Materialien überlegen. SELs sind meist aus einem Salz und einem Wasserstoffbrücken-Donator zusammengesetzt. Deren Mischung erzeugt die typische eutektische Schmelzpunktabsenkung. Dies kann ansonsten bei Raumtemperatur kristalline Salze, in einen flüssigen Elektrolyt-Zustand überführen. Wie oft bei Eutektika beobachtet, tendieren SELs bei ausreichend schneller Abkühlung zur Bildung eines Glaszustandes. Generell ist das Erreichen eines besseren Verständnisses des ionischen Ladungstransports in SELs ein wichtiges Ziel, um ihre Optimierung im Hinblick auf elektrochemische Anwendungen zu erleichtern.In diesem Projekt sollen die ionischen Ladungstransport-Mechanismen und die Glasbildungs-Eigenschaften von SELs mittels dielektrischer Spektroskopie (DS) und magnetischer Kernspinresonanz (NMR), ergänzt durch rheologische und kalorimetrische Messungen, untersucht werden. DS ist sowohl auf die Reorientierungsdynamik der Moleküle als auch auf die Translation der Ionen sensitiv, wobei beide gekoppelt sein können. Durch Auswahl geeigneter Kernsonden und verschiedener Isotopomere ermöglichen NMR-Messungen die selektive, mischpartnerspezifische Detektion dieser Dynamiken. Daher ergänzt die NMR die DS ideal, die ihrerseits einen extrem breiten Dynamikbereich abdeckt, aber keine solch selektiven Informationen liefert. Beide Methoden eignen sich auch hervorragend zur Untersuchung des glasartigen Einfrierens der ionischen und molekularen Dynamik, da sie detaillierte Informationen über die kontinuierliche Verlangsamung und Natur dieser Dynamiken im Verlauf des Glasübergangs liefern.Ziel des Projektes ist ein besseres Verständnis der mikroskopischen Mechanismen, die den ionischen Ladungstransport in SELs bestimmen. Insbesondere wollen wir die bislang weitgehend vernachlässigte Reorientierungsdynamik und ihre Relevanz für die translatorische Ionendynamik erkunden. Für andere Klassen ionischer Leiter wurde vorgeschlagen, dass Molekülrotationen mittels einer Art Drehtür-Mechanismus Pfade für den ionischen Ladungstransport öffnen. Wir möchten unter anderem klären, ob dies auch für SELs relevant ist. Zudem planen wir den bislang nur wenig untersuchten Glasübergang von SELs detailliert zu erforschen. Hierbei ist insbesondere der Einfluss der Glastemperatur und des typischen Nicht-Arrhenius-Verhaltens der Glasdynamik auf die Ionenleitung zu klären.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
 
 

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