Nicht-Dipoleffekte in der Photoionization von Molekülen

• Antragsteller: Professor Dr. Reinhard Dörner
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 447234583

Photonen besitzen als fundamentale Eigenschaft neben ihrer Energie und ihrem zugehörigen Linearimpuls auch einen Spin von genau 1hbar, welcher bei einer Photoionisation typischerweise auf das emittierte Elektron übertragen wird. Bei höheren Photonenenergien wird zusätzlich zum Photonenspin noch ein weiter Drehimpulsbeitrag transferiert, der sich aus dem Linearimpuls des Photons ableitet. Der Photoeffekt an Molekülen ist im Regime solch höherer Photonenenergien – trotz seiner fundmentalen Bedeutung und seiner vielfältigen Anwendungen – überraschend wenig untersucht. Daher will dieses experimentelle Projekt zur molekularer Photoionisation der Frage nachgehen, welche Auswirkungen der zuvor erwähnte zusätzliche Drehimpuls hier hat. Wie ändert sich Emissionsrichtungsverteilung der Photoelektronen? Hat dieser Drehimpuls Auswirkungen auf die Fragmentation eines Moleküls und eventuell auch auf die Verteilung möglicher Sekundärelektronen? Die bisher zu diesem Themengebiet publizierten Resultate ergaben zum Teil widersprüchliche Ergebnisse – zu räumlich orientierten Molekülen gibt es sogar nur eine einzige Publikation.Offene Fragen, die wir klären werden, sind: Wie hängen Nicht-Dipoleffekte von der Molekülorientierung relativ zur Lichtausbreitungsrichtung und der Parität des ionisierten Zustandes ab? Welchen Einfluss haben Elektronenkorrelationeneffekte? Ändert sich die Ionisationswahrscheinlichkeit eines im Raum orientierten Moleküls bei Umkehr der Lichtausbreitungsrichtung, d.h. (am Beispiel von CO) macht es einen Unterschied für die Ionisationswahrscheinlichkeit wenn das Licht zuerst die O- oder zuerst die C-Seite des Moleküls trifft? Wird die Auger-Elektronenemission von Nicht-Dipoleffekten beeinflusst? Für einige dieser Fragen gibt es interessante theoretische Vorhersagen, die aber allesamt nie experimentell überprüft wurden.In den vorgeschlagenen Experimenten werden diese Fragen an kleinen Molekülen (CO, H2, N2) in der Gasphase mit einer besonders mächtigen Beobachtungtechnik untersucht. Mittels der vom Antragsteller mitentwickelten COLTRIMS-Technik werden wir nicht nur das Photoelektron vermessen, sondern in Koinzidenz auch die Fragment-Ionen und Auger-Elektronen. Durch eine solche vollständige Beobachtung des Ionisationsprozesses und seinen Sekundärprozessen lässt sich zum Beispiel die räumliche Orientierung des Moleküls zur Zeit der Ionisation, die Parität des emittierten Elektrons und des zurückbleibenden Ions bestimmen und die Anregung weiterer Elektronen durch Elektronenkorrelationen untersuchen. Dadurch lassen sich nicht nur Nicht-Dipoleffekte in noch nie dagewesenem Detail beobachten, sondern - durch ihre mögliche Korrelation mit der Molekülorientierung und dem Auger-Zerfall - auch die zugrundeliegenden physikalischen Mechanismen und ihre Folgeerscheinungen aufklären.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen