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Projekt
Theoretische Untersuchungen zur Ionenbewegung in kristallinen Materialien
Antragsteller
Professor Dr. Timo Jacob
Fachliche Zuordnung
Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Förderung
Förderung seit 2021
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 428906592
Migration und Diffusion von Ionen oder Atomen auf einer Oberfläche oder in Feststoffen ist sowohl für unser grundlegendes Verständnis der Mobilität als auch für verschiedene Anwendungen von Energiespeichern über Brennstoffzellen bis hin zu Membranen, Polymeren, Sensoren und vielen anderen von Bedeutung. Während bereits schon unterschiedliche experimentelle Methoden entwickelt wurden, um atomar aufgelöste Informationen über die Ionenbewegung zu bekommen, ist die Modellierung häufig auf sehr limitierte und idealisierte Modellsysteme beschränkt. Um allerdings die volle Komplexität der Ionenbewegung in realistischen Materialien zu untersuchen, ist eine multiskaliger Ansatz vonnöten, welcher es zum einen erlaubt, die Migrationsprozesse konzentrationsabhängig zu beschreiben, und zum anderen auch die strukturelle Diversität, z.B. Defekte oder Korngrenzen, abdeckt.In diesem Projekt soll die Beziehung zwischen der Struktur (und Zusammensetzung) und dem Diffusionsverhalten von kationischen Spezies in kristallinen Li-Boraten und Perowskiten als Modellsysteme untersucht werden, mit dem Ziel, die komplexe Energielandschaft in diesen Feststoffen aufzulösen. Basierend auf strukturellen Informationen der Bulk-Materialien und wohl-definierten Korngrenzen (Bikristalle), welche mittels HR-TEM (P4 Jooss) und Atomproben-Tomographie (P3 Volkert) gewonnen wurden, sollen im ersten Schritt dieses Projekts die Morphologie und elektronische Struktur der entsprechenden Bulk-Systeme unter Verwendung von ab-initio Methoden (im speziellen DFT) untersucht werden. Die dabei erhaltenen Informationen werden dann die Grundlage für die Optimierung reaktiver Kraftfelder und nachfolgender großkanonischer Molekulardynamik-Simulationen (GC-MD) zur Dynamik der Systeme unter veränderten Bedingungen (z.B. Temperatur, Ionenbeladung oder Gitterdefekten, usw.) bilden. Hinsichtlich der Systeme werden dabei sowohl Bulk-Systeme als auch Korngrenzen in Kontakt mit einem Ionenreservoir betrachtet. Die hier gewonnen Einblicke zur Energielandschaft der Materialien und der Bedeutung von ionischer und elektronischer Ladungsmobilität lassen sich mit den experimentellen ToF-SIMS Untersuchungen (P1 Weitzel) vergleichen. Darüber hinaus kann die berechnete Ionenverteilung mit den strukturellen APT (P3 Volkert) und NMR (P2 Vogel) Messungen verglichen werden, und die Energetik wichtige Parameter für die NPP-Transporttheorie (P1 Weitzel) und die Monte-Carlo Simulationen in Projekt P5 (Maass) liefern. Abschließend werden kinetische Monte-Carlo Simulationen unter Einfluß von Ionengradienten den Zugang zu größeren Zeit- und Längenskalen ermöglichen, mit dem Ziel, das CAIT Experiment nachzubilden (P1 Weitzel). Auch diese Simulationen lassen sich mit den Experimenten im Projekt P1 (Weitzel) und den Strukturanalysen in den Projekten P3 (Volkert), P4 (Jooss) und P2 (Vogel) verbinden.
DFG-Verfahren
Forschungsgruppen
