Entwicklung von hochgenauen, exascale-fähigen Methoden für die Berechnung von Kernanregungsspektren komplexer Materialien

• Antragstellerin: Dr. Dorothea Golze
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 453275048

Das Ziel des CoreXL-Projekts ist die Entwicklung hochgenauer Methoden für die Berechnung von Kernanregungsspektren komplexer Materialien. Unter Kernanregungsspektroskopie fallen Röntgenphotoelektronen- (XPS) und Röntgenabsorptionsspektroskopie (XAS), welche beide häufig zur Materialcharakterisierung verwendet werden. Experimentelle Spektren sind jedoch ohne theoretische Unterstützung oft schwer zu interpretieren. Für die Berechnungen werde ich Green's Funktionen (GW) verwenden, die sich als Standardmethode für die Berechnung von Valenzphotoemissionsspektren etabliert haben. Löst man nach der GW-Rechnung auch die Bethe-Salpeter-Gleichung (BSE), erhält man die GW+BSE Methode, häufig verwendet für die Berechnung von optischen Absorptionsspektren. Obwohl Kernphotoemissionsspektroskopie für die analytische Chemie oft wichtiger ist als Valenzphotoemissionsspektroskopie, wurden Kernanregungen bisher kaum mit der hochgenauen GW-Methode berechnet. Ich habe gezeigt, dass mit GW und GW+BSE molekulare 1s-Kernanregungen und K-Kantenübergänge sehr genau berechnet werden können. Ich werde diese Arbeit als Grundlage nutzen um Kernanregungs-GW für komplexe Materialien weiterzuentwickeln, einschließlich schwerer Elemente. Ich werde das jetzige Schema auf eine voll-relativistische Beschreibung erweitern, was auch die Berechnung von p-, d- und f- Anregungen mit Spin-Bahn-Kopplung ermöglicht. Ein weiteres Ziel des CoreXL-Projekts ist es, die Anwendung des sehr rechenintensiven Kernanregungs-GW für große Systeme zu ermöglichen. Dazu reduziere ich die Algorithmuskomplexität von O(N^5) auf effektiv O(N^2) und nutze die neuen Exascale-Supercomputer. Letzere können 10^18 Operationen pro Sekunde ausführen, was die Rechenleistung von heutigen Supercomputern 100- bis 1000-fach übersteigt. Kernanregungs-GW-Rechnungen auf Exascale-Rechnern werden durch die Entwicklung massiv paralleler, Arbeitsspeicher-effizienter und GPU-unterstützter Algorithmen ermöglicht werden. Mit den entwickelten Methoden wird man weit über die aktuellen Grenzen der theoretischen Kernanregungsspektroskopie hinausgehen können: die hochgenaue Berechnung von XPS- und XAS-Spektren komplexer Nanomaterialien, Oberflächen und Festkörper wird dann möglich sein. Mit Kollaborationspartnern aus dem experimentellen und theoretischen Fach werde ich Kernanregungs-GW auf folgende Systeme anwenden: i) 2D-Gerüstverbindungen, erforscht als Kandidaten für magnetische Halbleiter, ii) Edelmetall(phospho)chalkogenide, deren Eigenschaften durch gezieltes Einführen von Defekten eingestellt werden können, iii) amorphen Kohlenstoff, ein vielversprechendes Elektrodenmaterial für biomedizinische Geräte. Bei diesen Systemen können aus XPS- und XAS-Messungen wichtige Erkenntnisse über die lokale Struktur gewonnen werden, sofern hochgenaue Rechnungen für deren Interpretation verfügbar sind. Mit den theoretischen Methoden des CoreXL-Projekts lässt sich das Potenzial von XPS und XAS für die Materialcharakterisierung voll ausschöpfen.

• DFG-Verfahren: Emmy Noether-Nachwuchsgruppen
• Internationaler Bezug: Finnland, Tschechische Republik, USA
• Kooperationspartner: Dr. Miguel Caro, Ph.D.; Professor Dr. Patrick Rinke; Dr. Sami Sainio; Professor Dr.-Ing. Zdenek Sofer