Toplogisches Design von defektreichen Graphen-basierten Substraten zur Anwendung in der Einzelatom Katalyse

• Antragsteller: Dr. Benedikt P. Klein
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung von 2020 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 453278757

Das Ziel des dargestellten Forschungsprojektes besteht in der Synthese und Charakterisierung eines neuartigen defektreichen Graphen-Netzwerks zum Einsatz als Substrat in der Einzelatomkatalyse. Die Einzelatomkatalyse bietet fundamentale Vorteile in der Entwicklung zukünftiger Katalysatoren durch die effiziente Nutzung der nötigen Edelmetalle und die Eröffnung von bisher unzugänglichen Reaktionsmechanismen. Das Grundkonzept für die Synthese des Graphen-Netzwerks liefert das sogenannte Topologische Design. Bei diesem werden durch die Verwendung von molekularen Präkursoren mit nicht-alternierender Topologie grundsätzliche Probleme der oberflächen-gestützten Synthese umgangen. Die starke Wechselwirkung solcher nicht-alternierenden Moleküle mit einer Metalloberfläche erlaubt die Produktion eines graphenartigen Netzwerks in einem einzigen Reaktionsschritt bei gleichzeitiger Einbindung vorgeformter topologischer Defekte, die in der Folge als Koordinationstellen für einzelne Katalysatoratome dienen. Die Auswahl der besten Präkursoren und Katalysatoratome wird mit Hilfe der theoretischen Modellierung von Bindungsstärken und Reaktionsmechanismen erreicht. Auf Basis dessen wird ein graphenbasiertes Netzwerk auf einer Metall-Oberfläche synthetisiert. Dieses Netzwerk, sowie der daraus erhaltene Einzelatomkatalysator werden einer tiefgreifenden Analyse durch eine einzigartige Kombination von theoretischen und experimentellen Methoden unterzogen. Diese Methoden schließen fortschrittliche Synchrotronspektroskopien und Rastertunnelmikroskopie-Experimente ein. Theoretische Modellierung kann an dieser Stelle zur Interpretation der experimentellen Daten entscheidend beitragen, weshalb zu diesem Zweck verbesserte Simulationsmethoden entwickelt werden sollen. Um die Funktionalität des Einzelatomkatalysators zu beweisen, wird die CO-Oxidation bei tiefen Temperaturen als Testsystem abschließend untersucht. Der Antragsteller Dr. Klein wird sowohl Experimente als auch theoretische Untersuchungen durchführen, sodass Synergieeffekte in beiden Teilgebieten zu erwarten sind -- in der Projektplanung wie auch der Interpretation der experimentellen Daten. Das Projekt wird zur Herstellung einer neuen Gruppe von graphenbasierten Substraten für die Einzelatomkatalyse führen und damit einen wichtigen Beitrag zur Zukunft nachhaltiger Energieprozesse leisten. Für den Antragsteller besteht durch das Projekt die Möglichkeit, sein Methoden-Portfolio durch Rastertunnelmikroskopie und fortgeschrittene Spektroskopien unter Verwendung von Synchrotronstrahlung zu erweitern. Gleichzeitig wird er Erfahrung im Umgang mit Spektroskopie-Simulationen auf dem neuesten Stand der Theoretischen Chemie sammeln. Die Verbindung beider Bereiche ermöglicht dem Antragsteller den Ausbau eines außergewöhnlich breiten Fähigkeitsprofil, das ihn für eine unabhängige Karriere im Grenzbereich zwischen Experiment und Theorie qualifiziert.

• DFG-Verfahren: WBP Stipendium
• Internationaler Bezug: Großbritannien
• Gastgeber: Dr. David A Duncan; Professor Reinhard Maurer, Ph.D.