In-situ- und Echtzeitstudien zum Einfluss der Ionenbestrahlung auf die Kinetik der Glaskorrosion und die Bildung von Oberflächenalterationsschichten durch die Fluidzell-Raman-Spektroskopie

• Antragsteller: Professor Dr. Thorsten Geisler-Wierwille
• Fachliche Zuordnung: Mineralogie, Petrologie und Geochemie ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 457756859

Borosilikatgläser werden für viele medizinische und technisch Anwendungen benutzt, so z.B. zur Immobilisierung von hochgradig radioaktiven Abfällen aus abgebrannten Brennelementen. Eine zentrale Herausforderung, insbesondere für die dauerhafte Entsorgung von Atommüll in Gläsern, ist die Entwicklung von Vorhersagemodellen für die Auswirkungen von Selbstbestrahlungsschäden auf den wässrigen Korrosionsprozess and dessen Kinetik. Borosilikatgläser unterliegen aufgrund von Selbstbestrahlungsprozessen (Ionisierung sowie elektronische und nukleare Kollisionen) erheblichen strukturellen Veränderungen. Derzeit gibt es nur sehr begrenzte Kenntnisse und kontroverse Daten über die Auswirkung von Selbstbestrahlungsschäden auf die Stabilität von Silikatgläsern in wässrigen Lösungen. Neuartige Raman-Korrosionsexperimente mit einem mit schnellen Schwerionen bestrahltenGlas in einer Flüssigkeitszelle bei Temperaturen zwischen 80 und 85°C zeigten jedoch einen nicht zu vernachlässigenden Einfluss der strahlengeschädigten Glasstruktur auf die Auflösungskinetik. Das hier vorgeschlagene Forschungsprojekt zielt darauf ab, den fehlenden Zusammenhang zwischen der Art und dem Grad der Strahlenschädigung und den Glaskorrosionsmechanismen und deren Kinetik mit Hilfe der der Flüssigkeitszellen-Raman-Spektroskopie systematisch zu untersuchen. Die Flüssigkeitszellen-Raman-Spektroskopie ermöglicht die Untersuchung der Korrosion von Gläsern in situ und in Echtzeit auf einzigartige Weise, ohne die Reaktion zu unterbrechen. Zu diesem Zweck sollen ein ternäres Borosilikatglas und das chemisch komplexere „International Simple Glass“ verschiedenen Ionenbestrahlungsszenarien ausgesetzt werden, um die verschiedenen Zerfallsprozesse in Gläsern zu simulieren. Der Strahlenschaden soll mit der Raman-Spektroskopie charakterisiert und quantifiziert werden. Anschließend sollen In-situ-Raman-Korrosionsexperimente bei unterschiedlichen Temperaturen und für unterschiedliche Dauer (bis zu mehreren Monaten) mit den bestrahlten Gläsern und verschiedenen mit Kieselsäure untergesättigten Lösungen bei verschiedenen pH-Werten durchgeführt werden. Um Transport- und Re-äquilibrierungsprozesse zu untersuchen und zu quantifizieren, werden 2H- und 18O- angereicherte Lösungen als Isotopentracer verwendet. Die geplanten Experimente liefern wertvolle kinetische Daten und Informationen zu noch kontrovers diskutierten mechanistischen Aspekten des Korrosionsprozesses, die zur Modellierung der Langzeitstabilität von Borosilikatgläsern erforderlich sind, die energiereicher Strahlung und wässrigen Lösungen ausgesetzt sind.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen