Verbesserung der optoelektronischen Charakterisierungsmethoden zum Verständnis von Leerlaufspannungs- und Füllfaktorverlusten in Perowskit-Solarzellen mit großer Bandlücke

• Antragsteller: Sandheep Ravishankar, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Elektronische Halbleiter, Bauelemente und Schaltungen, Integrierte Systeme, Sensorik, Theoretische Elektrotechnik ; Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2021 bis 2025
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 462572437

• Erstellungsjahr: 2024

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Perowskit-Solarzellen sind eine vielversprechende Photovoltaik-Technologie, die einen wichtigen Beitrag zur Umstellung auf erneuerbare Energien leisten wird. Die derzeitigen Wirkungsgrade im Labor sind bereits mit denen der besten Silizium-Solarzellen vergleichbar. Die derzeitigen Wirkungsgrade im Labor sind bereits mit denen der leistungsfähigsten Silizium-Solarzellen vergleichbar. Diese Bauelemente kombinieren hohe Wirkungsgrade bei der Energieumwandlung mit einer einfachen Herstellung mit Hilfe von Lösungsmethoden wie dem Tintenstrahldruck, was eine Herstellung in großem Maßstab zu niedrigen Kosten ermöglicht. Zusätzlich zu den Solarzellen mit einem Übergang kann das Perowskit auch in eine Silizium-Perowskit- oder Perowskit-Perowskit-Tandemstruktur eingebaut werden, die einen theoretischen maximalen Wirkungsgrad von 42-45 % ermöglicht. Weitere Verbesserungen des Wirkungsgrads moderner Perowskit-Solarzellen werden durch drei Schlüsselfaktoren begrenzt: 1) ineffiziente Ladungsextraktion aufgrund der geringen Mobilität der Transportschichten, die Elektronen und Löcher aus der Perowskit-Schicht extrahieren, 2) unterschiedliche Energieniveaus an den Grenzflächen zwischen Perowskit und Transportschicht, die die Leerlaufspannung verringert, und 3) hohe nicht-strahlende Rekombinationsraten aufgrund erheblicher Defektdichten an den Grenzflächen zwischen Perowskit und Transportschicht. Eine genaue Charakterisierung dieser Verlustmechanismen ist daher von entscheidender Bedeutung für die Identifikation geeigneter Optimierungsstrategien. Diese Aufgabe wird jedoch dadurch erschwert, dass es nicht möglich ist, den Einfluss eines bestimmten Verlustmechanismus zu isolieren, da sich andere Prozesse überlagern und manchmal ähnlich reagieren. Ziel dieses Projekts ist daher die Entwicklung von Analysemethoden und Modellen zur genauen Bestimmung der grundlegenden Parameter (wie z. B. Ladungsextraktionsgeschwindigkeiten und Defektdichten), die die Verlustmechanismen bestimmen, die moderne Dreifachkationen-Perowskit-Solarzellen begrenzen. In diesem Zusammenhang haben wir erfolgreich ein optoelektronisches Modell entwickelt, das zwischen Ladungsextraktion und Rekombination unterscheidet und die zugehörigen Parameter sowohl aus Messungen im Zeit- als auch im Frequenzbereich extrahiert. Wir ermittelten für unsere Perowskit-Solarzellen Ladungsextraktionsgeschwindigkeiten zwischen 1-100 cm/s und Transportschichtmobilitäten zwischen 10^-4 - 3 x 10^-3 cm2 V-1 s-1 und identifizierten damit die Mobilität der Transportschichten als einen Schlüsselfaktor, der den Wirkungsgrad begrenzt. Wir haben außerdem ein neues Modell zur Interpretation verschiedener Kapazitätsmessungen von Perowskit-Solarzellen entwickelt und festgestellt, dass fast alle in der Literatur angegebenen Defekt-/Dotierungsdichten und zugehörigen Parameter, die mit diesen Methoden ermittelt wurden, Artefakte sind, die durch andere Prozesse in der Solarzelle entstehen. Wir haben Auflösungsgrenzen abgeleitet, um solche Fehlcharakterisierungen zu vermeiden, und festgestellt, dass die Defektdichten in modernen Perowskit- Solarzellen recht niedrig sind. Daher sind die Einfangkoeffizienten dieser Defekte die Hauptfaktoren, die die nicht-strahlenden Rekombinationsverluste dominieren und daher geeignete Mitigationsstrategien erfordern.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Intensity Modulated Photocurrent Microspectrosopy for Next Generation Photovoltaics. Small Methods, 6(9).
  Laird, Jamie S.; Ravishankar, Sandheep; Rietwyk, Kevin J.; Mao, Wenxin; Bach, Udo & Smith, Trevor A.
  
• Interpretation of Mott–Schottky plots of photoanodes for water splitting. Chemical Science, 13(17), 4828-4837.
  Ravishankar, Sandheep; Bisquert, Juan & Kirchartz, Thomas
  
• Multilayer Capacitances: How Selective Contacts Affect Capacitance Measurements of Perovskite Solar Cells. PRX Energy, 1(1).
  Ravishankar, Sandheep; Liu, Zhifa; Rau, Uwe & Kirchartz, Thomas
  
• Comparing Methods of Characterizing Energetic Disorder in Organic Solar Cells. Advanced Energy Materials, 13(15).
  Hartnagel, Paula; Ravishankar, Sandheep; Klingebiel, Benjamin; Thimm, Oliver & Kirchartz, Thomas
  
• How Charge Carrier Exchange between Absorber and Contact Influences Time Constants in the Frequency Domain Response of Perovskite Solar Cells. PRX Energy, 2(3).
  Ravishankar, Sandheep; Liu, Zhifa; Wang, Yueming; Kirchartz, Thomas & Rau, Uwe
  
• Discerning rise time constants to quantify charge carrier extraction in perovskite solar cells. Energy & Environmental Science, 17(3), 1229-1243.
  Ravishankar, Sandheep; Kruppa, Lennard; Jenatsch, Sandra; Yan, Genghua & Wang, Yueming