Anregungsenergietransfer in einem photosynthetischen System mit mehr als 100 Millionen Atomen

• Antragsteller: Professor Dr. Ulrich Kleinekathöfer; Professor Dr. Peter Zaspel
• Fachliche Zuordnung: Biophysik ; Rechnerarchitektur, eingebettete und massiv parallele Systeme ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 466761712

Lichtsammelnde Protein-Pigment-Komplexe von Pflanzen, Bakterien und Algen spielen eine Schlüsselrolle in der Umwandlung von Sonnenlicht in stabile Formen chemischer Energie während der Photosynthese. Chlorophyll-, Bakteriochlorophyll- und Bilinmoleküle sind die Hauptpigmente in diesen Komplexen, die Sonnenlicht absorbieren und an andere Pigmente weitergeben. Ziel dieser Komplexe ist es, die Anregungsenergie zu Reaktionszentren zu transportieren, wo die Ladungstrennung zur weiteren Verarbeitung stattfindet.Projektziel ist es, die Simulation dieses Anregungsenergie-Transportes auf atomistischer Ebene für ein photosynthetisches Chromatophor-Vesikel eines Purpurbakteriums mit mehr als 130 Millionen Atomen zu ermöglichen. Während die in-silico Konstruktion dieses Chromatophors bereits ein Forschungsthema war, nutzen wir dieses Modell und zielen darauf ab, Quantenmechanik/Molekülmechanik (QM/MM) Simulationen auf dieser gesamten Zellorganelle entlang einer molekulardynamischen Trajektorie durchzuführen. Bisher war es aufgrund der Größe des Modells mit mehr als 2.000 Pigmenten nur möglich, sehr vorläufige QM/MM-Simulationsstudien an diesem extrem großen System durchzuführen. Würden wir traditionelle Simulationstechniken verwenden, wäre eine genaue Bestimmung der Anregungsenergien und ihres Transports über einen längeren Zeitraum selbst auf großen Hochleistungsrechnern nicht durchführbar.Daher schlagen wir vor, moderne Multi-Skalen QM/MM-Simulationen aus der Biophysik durch Multi-Fidelity-Modelle des Maschinellen Lernens (ML) zu verbessern. QM/MM kombiniert die Genauigkeit von QM-Berechnungen mit der Geschwindigkeit von MM-Simulationen. In ähnlicher Weise kombinieren Multi-Fidelity-Modelle Informationen von vielen, schnellen quantenchemischen Berechnungen mit geringer Genauigkeit mit wenigen, teuren hochgenauen Berechnungen. In unserem neuartigen Multi-Skalen-Multi-Fidelity-Ansatz werden die hochgenauen aber günstig zu erzielenden Multi-Fidelity-ML-Modelle die QM-Anregungsenergie-Berechnungen für die Pigmentmoleküle ersetzen. Diese Berechnungen machen den größten Anteil der Berechnungszeit der QM/MM-Simulationen aus. Hierdurch erwarten wir, die bestehende Limitierung für diese Anwendung zu überwinden. Um die Simulation des Anregungsenergietransports in vollem Umfang durchführen zu können, müssen Verbesserungen in Methoden der rechnergestützten Biophysik und des Maschinellen Lernens erzielt werden. Ein neuer, kombinierter Ansatz von QM/MM-Simulationen unter Verwendung von Multi-Fidelity-ML-Modellen wird das erste Ergebnis dieses Projektes sein. Das zweite Ergebnis wird die Simulation selbst sein, die Antworten auf fundamentale Fragen der Biophysik liefern wird, wie z.B.: Hängen Anregungsenergien von der lokalen Nachbarschaft des Pigment-Protein-Komplexes ab? Ist ein Energietrichter vorhanden, der die Anregungsenergien in bestimmte Bereiche des Chromatophors treibt? Was sind die relevanten Transferzeiten zwischen verschiedenen Teilen des Chromatophors?

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: USA
• Kooperationspartner: Professor Abhishek Singharoy, Ph.D.