Eine Doubles-Energie-Korrektur für Anregungsenergien mit der CASSCF-Linear-Response-Methode

• Antragsteller: Dr. Benjamin Helmich-Paris
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 467781355

Das Ziel dieses Projektes ist die Einführung einer Doubles (D)-Korrektur für die CASSCF-Linear-Response-Anregungsenergien (MCRPA). Diese Anregungsenergiekorrektur führt mithilfe der Störungstheorie dynamische Korrelation ein und verbessert die Genauigkeit von MCRPA erheblich. Mit der kombinierten MCRPA(D)-Methode wird die Berechnung genauer Kern- und Valenzanregungsenergien von mittelgroßen offenschaligen Übergangsmetall-Komplexen sowohl für lokale als auch für Ladungstransferanregungen möglich sein. Mit den vorhandenen Methoden sind diese Berechnungen derzeit noch nicht zufriedenstellend möglich. Darüber hinaus werde ich an einer Formulierung und Implementierung einer (D)-Korrektur für Spin-Flip-Übergänge arbeiten, welche v.a. in orbital-entarteten Übergangsmetall-Komplexen mit offener Schale auftreten. Um Berechnungen mit größeren aktiven Räumen zu ermöglichen, wird eine effiziente Neuformulierung der sogenannten Koopmans-Matrizen angestrebt.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen