Ultraschnelle transiente Pump-Pump-Probe-spektroskopische Untersuchungen an kolloidalen Halbleiter-Heteronanostrukturen zur Verfolgung von Prozessen mit mehreren Anregungen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Untersuchung von Multiexzitonen in Halbleiter-Nanokristallen ist nicht nur für grundlegende Studien interessant, sondern auch für die Anwendung wichtig. In diesem Projekt wurden die Eigenschaften von Multiexzitonen mit Hilfe von Pump-Probe- und Pump-Pump-Probe-Spektroskopietechniken untersucht. Die Markov Chain Monte Carlo (MCMC) Sampling-Methode wurde zur gleichzeitigen Bestimmung der spektralen und dynamischen Eigenschaften von Multiexzitonen in Halbleiter-Nanokristallen verwendet. Eine Reihe von CdSe-Nanokristallen mit unterschiedlicher Größe und Oberflächenfunktionalisierung wurde mit Hilfe der Pump-Probe-Spektroskopie untersucht. Unter Anwendung eines Kaskaden-Auger-Rekombinationsmodells war es möglich, Multiexzitonenzustände bis hin zu Tetraexzitonen spektral und dynamisch zu unterscheiden. Die Ergebnisse ermöglichten die Abschätzung der Bindungsenergien von Exzitonen höherer Ordnung als Funktion der Nanokristallgröße und der Oberflächenliganden. Da die Lebensdauer von Multiexzitonen in Nanoheterostrukturen verlängert werden kann, wurden CdSe@CdS-Nanostäbchen und CdS-Nanostäbchen mit verschiedenen Oberflächenliganden untersucht und verglichen. Die globale Analyse ergab das Vorhandensein von zwei verschiedenen Monoexzitonen; eines trägt hauptsächlich zum transienten Absorptionssignal im Bereich niedriger Intensität bei, das andere trägt hauptsächlich zum Signal im Pumpbereich hoher Intensität der Nanostäbchen bei, was mit der Bildung eines gefangenen Zustands verbunden ist, der nur durch den Zerfall hochenergetischer Multiexzitonen-Spezies zugänglich ist. Diese Studie bildete die Grundlage für eine Proof-of-Concept-Studie zur Erzeugung von Multiexzitonen unter Verwendung von zwei zeitlich getrennten Pumpimpulsen in einem Pump-Repump-Probe-Experiment. Dieses Experiment ermöglichte die Bestimmung des Absorptionsquerschnitts für Multiexzitonenzustände, die durch den ersten Pumpimpuls erzeugt wurden, und zeigte, dass die Absorptionsquerschnitte verschiedener Exzitonen höherer Ordnung mit dem Absorptionsquerschnitt von Grundzustandsspezies bei Anregung oberhalb der Bandkante vergleichbar sind. Im Gegensatz dazu ist der Absorptionsquerschnitt von Multiexzitonen bei Anregung nahe der Bandkante des Materials kleiner als der Absorptionsquerschnitt des Grundzustands. Darüber hinaus haben wir vorläufige Messungen durchgeführt, um die Auswirkungen der elektronischen Kopplung von CdSe-Nanokristallsystemen auf die Dynamik im Multiexzitonenbereich in einem Dünnschichtsystem zu verstehen.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
-
Invited talk on “Multiexcitonic Signatures of Seeded Nanorods” in Chemistry colloquium of Technical University of Kaiserslautern, Nov 22, Germany.
Kumar, Krishan
-
Poster presentation on “Ultrafast Pump-Pump-Probe Spectroscopic Investigations on Seeded Nanorods” in conference by German Bunsen Society, Giessen, Sep 22, Germany.
Kumar, Krishan
-
Unravelling Dynamics Involving Multiple Charge Carriers in Semiconductor Nanocrystals. Nanomaterials, 13(9), 1579.
Kumar, Krishan & Wächtler, Maria
-
Multiexciton absorption cross-sections of CdSe@CdS nanorods studied using Pump-rePump-Probe Spectroscopy. American Chemical Society (ACS).
Kumar, Krishan; Uhlig, Jens; Baruah, Raktim; Yadav, Shivani & Wächtler, Maria
-
Spectral and dynamical properties of multiexcitons in semiconductor nanorods. American Chemical Society (ACS).
Kumar, Krishan & Wächtler, Maria
-
Talk at Indian Institute of Technology Gandhinagar titled “Optical and Electrical Properties of II- VI Semiconductor Nanocrystals” March 24, India.
Kumar, Krishan
-
Talk in conference by German Bunsen Society titled “Spectral and dynamical properties of multiexciton in semiconductor nanorods” in Aachen March 24, Germany.
Kumar, Krishan
