Nahfeld-kontrollierte Starkfeldphysik in Molekülen auf Nanopartikeloberflächen

• Antragsteller: Professor Dr. Matthias Kling
• Fachliche Zuordnung: Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 470372174

Die Antwort molekular-funktionalisierter Nanosysteme auf elektromagnetische Strahlung führt zu einer Reihe von Phänomenen, die nicht nur für die Grundlagenforschung, sondern auch für viele Anwendungen von großer Bedeutung sind. Zum Beispiel ermöglichen die lichtinduzierten Nahfelder an der Oberfläche von Nanostrukturen eine räumliche Auflösung im Subwellenlängenbereich. Andererseits bieten intensive Laserpulse mit wenigen Zyklen die Möglichkeit, die Dynamik von Quantensystemen auf Zeitskalen unterhalb eines Lichtzyklus aufzulösen. Die Untersuchung der Starkfeld-Dynamik in Nanosystemen kann zu wichtigen Einsichten und neuartigen Anwendungen führen, bei denen die räumliche und zeitliche Kontrolle molekularer Adsorbat-Reaktionen eine zentrale Rolle spielen. Trotz der vielfältigen Forschung an Aerosolen, insbesondere in der Atmosphärenphysik, bleibt die Abbildung nahfeld-induzierter Reaktionen molekularer Adsorbate auf isolierten Nanoteilchen nach wie vor eine Herausforderung. Eine Lösung bietet die kürzlich von uns eingeführte Reaktions-Nanoskopie. Sie basiert auf der koinzidenten Detektion von Elektronen und geladenen molekularen Fragmenten, welche nach Bestrahlung der Nanopartikeloberfläche ausgelöst werden. In diesem Projekt planen wir die Forschung mit dieser neuen Technik substantiell zu erweitern. Hierzu sollen Kontrollexperimente mit Zweifarben-Feldern und Pump-Probe-Experimente durchgeführt werden, um die Dissoziationsdynamik auf den Nanopartikeln mittels eines verbesserten Reaktionsmikroskops im Detail zu untersuchen. Die geplanten Elektronen-, Ionen- und (Streu-)Photonen-Koinzidenzstudien werden durch ein vorhandenen Lasersystem betrieben, welches mittelinfrarote Pulse mit nur wenigen Lichtzyklen und einer Wiederholungsrate von 100-kHz erzeugt. Die Erweiterung dieses Systems durch ein interferometrisches Zweifarben-Interferometer wird es erlauben, sowohl die Wellenform wie auch den Polarisationszustand der erzeugten Pulse zu kontrollieren. Mit den Zwei-Farben-Pulsen können räumlich und zeitlich maßgeschneiderte optische Nahfelder an der Nanoteilchen-Oberfläche erzeugt werden, welche erlauben die Sub-Zyklen Elektronendynamik zu kontrollieren. Ferner werden Pump-Probe Experimente auf längerer Zeitskala die Kerndynamik der Adsorbatmoleküle beleuchten. Die Untersuchung metallischer und dielektrisch-metallischer Kern-Schalen-Partikel wird es erlauben, den Einfluss plasmonischer Resonanzen auf die ultraschnelle Dynamik der Adsorbatmoleküle zu untersuchen. Zur Interpretation der Messdaten werden wir semiklassische und Quantensimulationen entwickeln und implementieren. Ziel der experimentellen und theoretischen Arbeiten ist es, die Mechanismen aufzudecken, die die Dynamik lichtinduzierter chemischer Reaktionen kleiner Moleküle auf Nanopartikeln bestimmen, darunter Dissoziation, Protonentransfer sowie der Erzeugung und Emission von geladenen Molekülfragmenten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortlich: Dr. Boris Bergues