Nicht-lokale Korrelation außerhalb des Gleichgewichts

• Antragsteller: Professor Dr. Uwe Bovensiepen; Professor Dr. Martin Eckstein
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie ; Experimentelle Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 449872909

Korrelierte Materialien weisen komplexe Oberflächen freier Energie. Sie führen zu komplizierten Phasendiagrammen und ausgeprägte Antworten auf externe stimuli. Anregungen mit Laserpulsen aus dem Gleichgewicht heraus bieten neue Perspektiven auf Korrelationsphänomene und Elektron-Elektron-, Elektron-Phonon- und Elektron-Spin-Wechselwirkungen. Durch die Untersuchung von Nichtgleichgewichtszuständen und der Relaxationsdynamik photoangeregter Ladungsträger planen wir, Wege zur Erzeugung und Stabilisierung nicht-trivialer metastabiler Zustände zu finden, die über thermodynamische Pfade unzugänglich sind. Um die Dynamik stark korrelierter Elektronensysteme zu untersuchen, kombinieren wir zeit- und winkelaufgelöste Photoemissionsspektroskopie zur Untersuchung der transienten elektronischen Struktur und Femtosekunden-Röntgenabsorptionsspektroskopie zur Erforschung der Multiplett-Dynamik mit Simulationen der dynamischen Nichtgleichgewichts-meanfield-Theorie (DMFT). Wir konzentrieren uns auf transiente Zustände in volumen- und oberflächendotiertem 1T-TaS_2, Adatomsystemen auf Si(111)-Oberflächen und Ladungstransferisolatoren, die dynamische Phänomene das Zusammenspiel zwischen lokalen und nichtlokalen Effekte betreffend, aufweisen. Bisher wurden folgende Fortschritte theoretischer Seite erzielt, um ein besseres Verständnis der Nichtgleichgewichtsdynamik von Mott-Systemen zu erlangen: (i) Entwicklung verbesserter stationärer Methoden, einschließlich der Verwendung numerisch exakter Quanten-Monte-Carlo-Löser für photodotierte Mott-Zustände, und (ii) Simulationen für multiorbitale Mott-Systeme auf längeren Zeitskalen. Der Ansatz (ii) wurde verwendet, um Mehrschichtmodelle von 1T-TaS_2 zu simulieren und die Rolle der Stapelanordnung für die photoinduzierte, ultraschnelle Dynamik zu klären. Experimentell wurden die Auswirkungen der Volumendotierung auf die Dynamik in 1T-TaS_2 untersucht. Wir fanden langlebige nicht-thermische Zustände und Änderungen der spektralen Antwort der Amplitudenmode, die mit Änderungen in der Bi- und Monolagen-Stapelung verbunden sind. Darüber hinaus ergab die zeitaufgelöste Röntgenspektroskopie, unterstützt durch DMFT-Simulationen, eine transiente Population lokaler Multipletts in CT-Isolatoren. In Zukunft möchten wir zur Frage der Bedeutung nichtlokaler Effekte übergehen und zwei Hauptstränge von QUAST verknüpfen. Wir werden die Möglichkeit der Kontrolle langreichweitiger Wechselwirkungen in adatomaren Systemen erkunden und die Rolle dynamisch entstehender räumlicher Inhomogenitäten bei photoinduzierten Phasenübergängen untersuchen, wie sie in dotiertem 1T-TaS_2 beobachtet wurde. Eine zweite wichtige Entwicklung ist die Implementierung effizienter solver höherer Ordnung oder exakter Verunreinigungen für Nichtgleichgewichts-DMFT. Darüber hinaus ist die Implementierung effizienter solver höherer Ordnung oder für Verunreinigungen für Nichtgleichgewichts-DMFT vorgesehen, um die Beschreibung von Multiplettstrukturen zu ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 5249: Quantitative räumlich-zeitliche Modellierung von Materie mit elektronischen Korrelationen
• Internationaler Bezug: Schweiz
• Partnerorganisation: Schweizerischer Nationalfonds (SNF)
• Kooperationspartner: Professor Dr. Philipp Werner