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Projekt
Kombination von in-situ-Funktionalisierung und transienter Ultrakurzzeitspektroskopie zur mechanistischen Aufklärung der Laserfragmentierung und der damit verbundenen Wachstumskinetik kolloidaler Goldnanopartikel (UltraFrag)
Fachliche Zuordnung
Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
Förderung
Förderung seit 2021
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 491072288
Die laserbasierte Synthese hochreiner kolloidaler Metall-, Legierungs- und Oxidnanopartikel und deren anschließende elektrostatisch getriebene Adsorption auf Trägermaterialien erlaubt ein flexibles Materialdesign mit breitem Anwendungsspektrum in relevanten Entwicklungstechnologien wie der Biomedizin, Energietechnik, Katalyse und additiven Fertigung. In einer gemeinsamen Studie von UDE und KIT mit kombinierten Labor- und Synchrotronmethoden sind für die Laserablation in Flüssigkeiten fundamentale Einblicke zum Partikelbildungs- und Wachstumsmechanismus auf ultrakurzen Zeitskalen erarbeitet worden. Die breite Partikelgrößenverteilung (mit unerwünschten, inaktiven Partikeln > 10 nm) wurde dabei auf intrinsische, kaum vermeidbare Mechanismen zurückgeführt. Mit der gepulsten Laserfragmentierung können andererseits hochreine Nanopartikel mit sonst laserprozesstechnisch unerreichten Partikelgrößen bis deutlich unter 3 nm erzeugt werden. Durch die auf Ultrakurzzeitskalen auftretende laserbasierte Anregung, der stattfindenden Phasenübergänge, der Zerkleinerung des Materials, den Wärmeübergangsprozessen, sowie dem nachgelagerten Wachstum der erzeugten Fragmente ist die Prognostizierbarkeit der Partikeleigenschaften bislang jedoch nicht möglich. Entsprechend kommen in der angewandten Materialsynthese immer noch empirische Rezepte zum Einsatz. Zur Prognostizierbarkeit ist jedoch eben dieses Verständnis der bisher in diversen Fragmentierungsmechanismen zusammengefassten hierarchischen Energie- und Zeitskalen essentiell. Als Kernherausforderung gilt dabei eine Strategie zu entwickeln, um die Überlagerung von LFL-Mechanismus und Reifung zu durchbrechen. In einer Vorstudie konnten die Antragsteller die Fragmentierung von Goldkolloiden mit gepulster Röntgenbeugung (100 ps) studieren und den ursprünglichen Einzelpuls-Fragmentierungsschritt von der beginnenden Reifung trennen. Durch Kombination der transienten Strukturaufklärung mit transienter optischer Spektroskopie und einer diffusionsverzögerten In-situ-Wachstumsunterdrückung der Fragmente sollen die Fragmentierungsmechanisen erstmalig entkoppelt von der Reifung kartiert werden. Diese Kartierung umfasst die Charakterisierung der (Zwischen-)Produkte als Funktion von Laserintensität und Zeitverzögerung. So identifizierte Schwellprozesse sollen mit Vorhersagen zu Mechanismen korreliert und quantitativ modelliert werden. Neben der Modellier- und Prognostizierbarkeit der Laserfragmentierung wird auch eine erstmalige Beschreibung von physikochemischen Phasenübergängen und Wachstum kolloidaler Nanopartikel auf kurzen Zeitskalen angestrebt. Diese Erkenntnisse sollen in der Anwendung Bestrahlungs- und Stabilitätsparameter bereitstellen und Aussagen zu durchsatzstarken und energieeffizienten Prozessen liefern.
DFG-Verfahren
Sachbeihilfen
Mitverantwortlich
Professor Dr. Tilo Baumbach
