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Projekt
Dynamisch getriebene Rutil-basierte Elektrokatalysatoren für die saure Sauerstoffentwicklung jenseits stationärer Effizienz (DaCapo)
Antragstellerinnen / Antragsteller
Professorin Dr. Franziska Heß; Professor Dr. Jan Philipp Hofmann; Professor Dr. Peter Strasser
Fachliche Zuordnung
Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Förderung
Förderung seit 2022
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 493685339
Im Projekt „DaCapo“ untersuchen wir, ob es durch die Anwendung der Dynamic Resonance Theory (DRT) möglich ist, die Aktivität der Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) zu steigern, indem der Katalysator unter dynamischer Potentialoszillation betrieben wird. Die Hauptidee dieses Ansatzes besteht darin, Intermediate auf der Oberfläche bei niedrigeren Potentialen zu erzeugen, gefolgt von Bildung des Produkts bei höheren Potentialen. Infolgedessen kann das periodische Schalten zwischen diesen beiden Regimen bei charakteristischen Resonanzbedingungen die gesamte über die Zeit gemittelte Geschwindigkeit der Produktbildung erhöhen. Dabei werden wir am Beispiel eines Rutil-basierten sauren OER-Katalysators (IrO2, RuO2, gemischte (Ru-Ir-Ti)O2) unter dem Einfluss erzwungener Potentialoszillation eine Brücke zwischen atomaren Einblicken in die Dynamik des aktiven Zentrums und der aktiven Oberflächenphasen von wohldefinierten katalytischen Modelloberflächen und realen Katalysatormaterialien sowie Multiskalensimulationen ihres dynamischen Verhaltens schlagen. Wir werden die Existenz, Mechanismen und Ausnutzung katalytisch aktiver dynamischer Resonanzzustände in der OER unter sauren Bedingungen durch einen kombinierten experimentellen-theoretischen Ansatz untersuchen: i) sowohl unter Ultrahochvakuum als auch in situ Bedingungen werden gut definierte IrO2 Modellsysteme (Einkristalle, dünne Schichten) mittels Photoemission und zeitaufgelöster FTIR Spektroskopie unter statischem und gezwungen oszillierendem Betrieb vermessen (Hofmann). ii) Computerstudien durch Dichtefunktionaltheorie, dynamischen kinetischen Monte Carlo (DKMC)-Simulationen und Kopplung an ein numerisches Modell des elektrochemischen Systems (Hess) werden verwendet um den Einfluss von dynamischen elektrochemischen Bedingungen auf die OER-Aktivität vorherzusagen. Spektroskopische Signaturen von Zwischenprodukten auf der Oberfläche während Schalttransienten werden mit Ab-initio Molekulardynamik berechnet, um die Zuordnung experimenteller Spektren zu unterstützen. iii) Elektrokatalytische Methoden wie Differentielle Elektrochemische Massenspektrometrie (DEMS) und potentiodynamische Röntgenabsorptionsspektroskopie an Modellkatalysatoren und realen Nanopartikel-basierten Systemen werden zur Bestimmung der Reaktionskinetik, Produktbildungsraten, Oberflächenladung und Faradaischen Ausbeuten unter dynamischen elektrochemischen Bedingungen eingesetzt (Strasser). Die in „DaCapo“ erhaltenen experimentellen Daten und Simulationsmodelle werden in Bezug zur makroskaligen Modellierung kollaborierender Gruppen im SPP2080 gesetzt, mit dem Ziel, die dynamische Kontrolle der elektrokatalytischen Sauerstoffentwicklungsreaktion auf allen relevanten Zeit- und Längenskalen zu verstehen und nutzbar zu machen.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
