Ab Initio Simulation zeitaufgelöster Röntgenspektroskopie

• Antragsteller: Professor Dr. Andreas Dreuw; Professor Dr. Oriol Vendrell
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 493826649

Neue experimentelle röntgenspektroskopische Techniken ermöglichen die Untersuchung von molekularen Prozessen, wie z.B. Protonendynamik, ultraschnelle Singulett-Triplett Übergänge, Bindungsbruch oder interne Konversion von angeregten Zuständen, und liefern hochgenau Details der ablaufenden Prozesse auf Zeitskalen bis hinunter zu Femtosekunden. Um das volle Potential solcher Untersuchungen auszuschöpfen wird theoretische Unterstützung bei der Interpretation und weiteren Entwicklung benötigt.Daher beabsichtigen wir neue, moderne Rechenmethoden zu entwickeln and anzuwenden, die allein auf Quantenmechanik beruhen und die umfassende Simulation von zeitaufgelöster Röntgenspektroskopie erlauben. Diese werden in einem pragmatischen Rechenpaket zu Verfügung gestellt werden, das auch Nichtexperten erlaubt diese neuen Experimente zu simulieren, vorherzusagen und theoretisch zu unterstützen.Neben dieser mathematischen, algorithmischen und Computerprogrammentwicklung, werden wir die Genauigkeit weit verbreiteter Näherungen, wie z.B. der Lorentznäherung, testen und die Ergebnisse von quantendynamischen Simulationen mit denen von klassischen Simulationen der Kerndynamik vergleichen. Gleichzeitig werden dadurch unsere selbstentwickelten Methoden evaluiert, indem wir eine nachvollziehbare Strategie durch schrittweise Abnahme der Genauigkeit der Methoden anwenden. Wir planen außerdem diese explizit auf Systeme anzuwenden, für die die Standardverfahren zusammenbrechen bzw. an ihre Grenzen stoßen, das sind z.B. Protonentransfer oder Kerndynamik mit starken nicht-adiabatischen Effekten. Im Detail beabsichtigen wir als einen ersten Test zunächst Protonendynamik in LiH und H$_2$O zu untersuchen, um dann zur nicht-adiabatischen Relaxation in Pyrazin und Benzol über zu gehen. Zuletzt wollen wir Protonentransfer in 2-(2'-hydroxyphenyl)-oxazol (HPO) untersuchen, welches bereits ein herausforderndes und faszinierendes Forschungsobjekt selbst darstellt. Diese Anwendungen wurden so gewählt, dass sie eine systematische Bewertung unserer selbstentwickelten Methoden erlauben und man zusätzlich wertvolle Erkenntnisse über die ablaufenden Prozesse und das Potential zeitaufgelöster Röntgenspektroskopie selbst erhalten kann.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Schweden
• Kooperationspartner: Dr. Thomas Fransson