Neuronale Netzwerkpotentiale der Vierten Generation für die Molekulare Chemie

• Antragsteller: Professor Dr. Jörg Behler
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 495842446

Machine Learning Potentiale (MLP) habe sich zu einem wichtigen Werkzeug für atomistische Simulationen entwickelt und erlauben es, die Genauigkeit von Elektronenstrukturrechnungen mit einem Bruchteil der Rechenzeit zu erreichen. Bisher gibt es die meisten Anwendungen im Bereich der Materialwissenschaften oder für organische Moleküle im Vakuum. Obwohl die meisten chemischen Reaktionen in der Flüssigphase stattfinden, sind Anwendungen von MLPs auf chemische Probleme in Lösung noch sehr selten. Neben der Komplexität des Konfigurationraums ist die Notwendigkeit einer hochgenauen Beschreibung sowohl von intra- als auch intermolekularer Wechselwirkungen, von kovalenten Bindungen über H-Brückenbindungen bis hin zu elektrostatischen und Dispersionswechselwirkungen eine große Herausforderung. Ein besonders wichtiger Aspekt ist die Ladungsverteilung, die von den meisten aktuellen MLPs, die auf lokalen Eigenschaften wie atomaren Energien und Ladungen beruhen, nicht korrekt erfasst wird. Kürzlich haben wir ein hochdimensionales neuronales Netzwerkpotential der vierten Generation (4G-HDNNP) entwickelt, das die genaue Beschreibung der chemischen Bindungen und Reaktivität mit weitreichenden Wechselwirkungen basierend auf der globalen Ladungsverteilung kombiniert. Diese globale Beschreibung ist nicht nur für Moleküle essentiell, die delokalisierte Elektronen enthalten, z. B. in aromatischen Gruppen oder konjugierten pi-Systemen, sondern auch, wenn sich die molekulare Ladung ändert, beispielsweise bei (De-)Protonierungen, die Schlüsselschritte in vielen Reaktionen der organischen Chemie sind. Alle diese Systeme können im Prinzip mit 4G-HDNNPs untersucht werden, was diese Methode zu einem vielversprechenden Ansatz für die Molekülchemie macht.Das Ziel dieses Projektes ist es, die Anwendbarkeit von 4G-HDNNPs auf molekulare Systeme in Lösung zu untersuchen. Hierzu stehen zwei Aspekte im Fokus: die Qualität der Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Referenzdaten und die Verallgemeinerung der 4G-HDNNP-Methode. Hochgenaue Referenzdaten werden durch den Vergleich der Ergebnisse von Austausch-Korrelations-Funktionalen mit Quanten-Monte-Carlo- und Coupled-Cluster-Rechnungen sowie durch die Einbeziehung von Dispersions- und Selfinteraction Korrekturen (SIC) gewonnen. Das 4G-HDNNP wird durch die Verwendung neuer Deskriptortypen zur strukturellen Unterscheidung erweitert, die auch auf schwierige Situationen wie Conical Intersections anwendbar sind, und durch die Einführung von Ladungsbeschränkungen, die zusammen mit SIC und constrained DFT-Rechnungen die Überwindung des Integer-Ladungsproblems sowohl in DFT als auch im 4G-HDNNP in einem konsistenten Ansatz ermöglichen. Dieser neue Satz von Simulationswerkzeugen wird in der Open-Source-Software RuNNer implementiert und auf repräsentative Modellsysteme angewendet, die wichtige Bereiche der synthetischen organischen Chemie abdecken.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 2363: Nutzung und Entwicklung des maschinellen Lernens für molekulare Anwendungen - Molekulares maschinelles Lernen
• Internationaler Bezug: Schweiz
• Partnerorganisation: Schweizerischer Nationalfonds (SNF)
• Kooperationspartner: Professor Dr. Stefan Goedecker